Antibiotiques apportés seuls ou en mélange (antibiotique+antibiotique et antibiotique+métaux) dans des sols agricoles – Devenir et impacts sur les microorganismes du sol et leurs activités

par Aurore Andriamalala

Thèse de doctorat en Sciences de l'environnement

Sous la direction de Philippe Cambier.

Le président du jury était Gilles Varrault.

Le jury était composé de Gilles Varrault, Clarisse Mallet, Dominique Patureau, Laure Vieublé Gonod.

Les rapporteurs étaient Clarisse Mallet, Dominique Patureau.


  • Résumé

    Les antibiotiques (ATB) consommés en médecine humaine et vétérinaire sont en grande partie excrétés et peuvent entrer dans les sols agricoles via l’épandage des produits résiduaires organiques (PRO), avec des risques encore mal connus sur la santé humaine et l’environnement. De plus, ces ATB sont le plus souvent apportés en mélange avec d'autres contaminants organiques et/ou minéraux. Or très peu d’études ont abordé le devenir et les effets des ATB en interaction avec d'autres contaminants dans les sols.L’objectif de la thèse était donc de mieux comprendre le devenir des ATB, apportés seuls, ou en mélange et leurs impacts sur les microorganismes du sol et leurs activités.Les antibiotiques sélectionnés ont été le sulfaméthoxazole (SMX) et la ciprofloxacine (CIP), pour leur comportement dans le sol et leur mode d’action contrastés, ainsi que le N-ac-SMX, métabolite principal du SMX. Les métaux choisis ont été le cuivre et le zinc car leur accumulation dans le sol est connue pour être favorisée via certains PRO. Ils ont été apportés en mélange, à une dose environnementale, et à une dose 5 fois plus élevée. Les sols sont un sol témoin qui n'a jamais reçu de PRO et deux sols amendés depuis 1998, par du fumier ou un compost de déchets verts et boues de station d’épuration, afin de tester l'impact d'apports répétés de PRO et la nature du PRO.Des microcosmes ont été incubés en conditions contrôlées pendant 156 jours. Pour l'étude du devenir des ATB, les sols ont été traités avec des ATB marqués au 14C et la distribution du 14C a été suivie dans les fractions minéralisées, facilement et difficilement extractibles et non extractibles. L'étude de l'impact des ATB seuls ou en mélange sur les microorganismes et leurs activités a été réalisée à partir d'ATB non marqués.Le devenir des ATB est contrôlé par :i) La nature et les propriétés des ATB : la CIP s'adsorbe rapidement et fortement dans les sols et n'est pas minéralisée. Les sulfonamides sont rapidement dégradés et minéralisés jusqu'à 10% après 156 jours.Les devenirs du SMX et du N-ac-SMX, sont quasiment similaires lorsqu'ils sont apportés seuls, le N-ac-SMX étant transformé en SMX. Quelles que soient les molécules, les résidus non extractibles sont majoritaires en fin d'incubation (> 50%).ii) L'apport répété de PRO qui favorise l'adsorption des ATB et diminuent leur minéralisation.iii) La nature des PRO suivant leur stabilité : le compost, plus stable, favorise la production de résidus difficilement extractibles, le fumier, plus dégradable, stimule la minéralisation des sulfonamides et la production de résidus non extractibles.iv) La présence d'autres contaminants, leur nature et leur concentration : si l'apport de CIP à dose environnementale n'a pas impacté le devenir du SMX et du N-ac-SMX dans les sols, les métaux ont exercé des effets d'autant plus importants que leur dose était élevée. A dose faible, les métaux diminuent la minéralisation du SMX et du N-ac-SMX d'un facteur 2 en favorisant l'adsorption des ATB par complexation en particulier avec le cuivre. A forte dose, les métaux inhibent la minéralisation des sulfonamides avec des effets d'origine physico-chimique (augmentation de l'adsorption des ATB via le cuivre) et certainement biologique (effets toxiques en particulier du zinc).Les sulfonamides n'ont pas eu d'effet sur les microorganismes du sol et la minéralisation du carbone et de l'azote lorsqu'ils sont apportés seuls ou en mélange avec de la ciprofloxacine ou avec des métaux à dose environnementale. En revanche, les mélanges avec la forte dose de métaux exercent des effets toxiques sur la biomasse microbienne et sur la minéralisation du carbone. Ces effets toxiques semblent essentiellement dus aux métaux et non au pH ou à la force ionique.Dans ces conditions expérimentales, les risques environnementaux liés aux ATB semblent donc limités à court terme. Mais il serait nécessaire d’étudier les effets à plus long terme, et les effets d'apports cumulatifs.

  • Titre traduit

    Antibiotics alone or in combination (antibiotic+antibiotic and antibiotic+metals) in agricultural soils - Fate and impacts on soil microorganisms and their activities


  • Résumé

    The antibiotics (ATB) used in human and veterinary medicine are largely excreted and can enter agricultural soils through the spreading of organic waste products (OWP), with unassessed risks on human health and the environment. In addition, these ATBs are most often combined with other organic and / or mineral contaminants. However, very few studies have addressed the fate and effects of ATBs interacting with other contaminants in soils.The objective of the thesis was to better understand the fate of ATB applied to soils alone or in combination with other contaminants, and their impacts on soil microorganisms and their activities.The antibiotics selected were sulfamethoxazole (SMX) and ciprofloxacin (CIP), for their contrasting mode of action and behavior, and N-ac-SMX, the main metabolite of SMX. The chosen metals were copper and zinc, which are known to increase in soils with regular applications of certain OWPs. They were brought together, at an environmental dose, and at a dose 5 times higher. The soils are a control soil that has never received OWP and two soils amended since 1998, by manure or compost green waste and sewage sludge, to test the impact of repeated applications of OWP and of the nature of OWP.Microcosms were incubated under controlled conditions for 156 days. For the study of ATB fate, the soils were treated with 14C-labeled ATBs and the 14C distribution was followed in the mineralized, easily and hardly extractable and non-extractable fractions. The impact of ATBs alone or in combinations on microorganisms and their activities was studied using unlabelled ATBs.The fate of ATBs is controlled by :i) The nature and properties of ATBs: CIP is rapidly and strongly adsorbed in soils and is not mineralized. Sulfonamides are rapidly degraded and mineralized up to 10% after 156 days.The fates of the SMX and N-ac-SMX are almost similar when they are brought alone, the N-ac-SMX being transformed into SMX. Whatever the molecules, the non-extractable residues are major at the end of incubation (> 50%).ii) Previous repeated applications of OWP that enhance adsorption of ATBs and reduce their mineralization.iii) The nature of the OWP : the more stable compost promotes the production of hardly extractable residues, the manure, more degradable, stimulates the mineralization of the sulfonamides and the production of non-extractable residues.iv) The presence of other contaminants, their nature and concentration : although the CIP at environmental doses did not affect the fate of SMX and N-ac-SMX in soils, the influence of metals was measurable and increased with their dose. At low doses, metals decrease the mineralization of SMX and N-ac-SMX by a factor of 2, by promoting the adsorption of ATBs through complexation, in particular with copper. At high doses, metals inhibit the mineralization of sulfonamides, through physicochemical reactions (increased adsorption of ATBs via copper) and certainly biological effects (toxic effects especially of zinc).The sulfonamides had no effect on soil microorganisms and mineralization of carbon and nitrogen when applied alone or as a mixture with ciprofloxacin or metals at environmental doses. But mixtures with the high dose of metals induce toxic effects on microbial biomass and mineralization of carbon. These toxic effects seem mainly due to metals and not to pH or ionic strength indirect effects.Therefore under these experimental conditions, the environmental risks associated with ATBs seem limited in the short term. But it would be necessary to study the effects in the longer term and of cumulative applications.


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