Platinium based catalysts for the PROX reaction. Influence of the carbon overlayers

par Rafael Castillo Barrero

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Marco Daturi.

Soutenue le 19-12-2018

à Normandie en cotutelle avec l'Universidad de Sevilla (Espagne) , dans le cadre de École doctorale normande de chimie (Caen) , en partenariat avec Laboratoire catalyse et spectrochimie (Caen) (laboratoire) et de Université de Caen Normandie (établissement de préparation) .

  • Titre traduit

    Etude de catalyseurs à base de platine pour la réaction PROX : influence du dépôt


  • Résumé

    Dans la technologie à l'hydrogène, l'oxydation préférentielle du CO en excès d'hydrogène (réaction PrOx) est un processus important pour l'obtention d'hydrogène sans CO pour les piles à combustible à membrane échangeuse de protons (PEMFC). Les catalyseurs à base de PtCu sont l’un des systèmes les plus étudiés pour les dispositifs mobiles en raison de leur bilan d’activité / sélectivité élevé et de leurs propriétés chimiques et mécaniques appropriées pour les procédures de démarrage / arrêt dans les conditions de fonctionnement des processeurs de combustible.Récemment, l'utilisation de catalyseurs bimétalliques Pt-Cu avec une activité et une sélectivité excellentes vis-à-vis de l'oxydation du CO a été rapportée pour la réaction PrOx. Cependant, la nature des phases actives et le rôle des deux métaux au cours de la réaction ne sont pas clairement démontrés.Pour comprendre ce système, il est nécessaire de créer un catalyseur modèle qui facilite l’étude. Ainsi, des nanoparticules d'alliage bimétallique Pt-Cu bien définies ont été synthétisées et étudiées par des techniques d'Operando permettant de comprendre les modifications électroniques de surface de l'interface solide-gaz du catalyseur modèle mentionné ci-dessus dans des conditions de réaction PrOx.Dans ce travail, la composition et la nature des espèces présentes à la surface du catalyseur dans des conditions de réaction bien contrôlées ont été étudiées, en particulier du point de vue de la dynamique de surface, des transitions structurelles et des effets possibles de l’atmosphère de réaction et des couches superposées adsorbées sur la surface. composition superficielle et structure de l'alliage.


  • Résumé

    In the Hydrogen technology, the preferential oxidation of CO in excess of hydrogen (PrOx reaction) is an important process for obtaining CO-free hydrogen for proton exchange membrane fuel cells (PEMFCs). PtCu based catalysts are one of the most studied systems for mobile devices because of their high activity/selectivity balance and their appropriate chemical and mechanical properties for the start-up/shut-down procedures during fuel processors operation conditions.Recently, the use of Pt-Cu bimetallic catalysts with excellent activity and selectivity towards CO oxidation was reported for PrOx reaction. However, there are not clear evidences off the nature of the active phases and the role of both metals during the reaction.To understand this system it is necessary to create a model catalyst which facilitates the study. Thus, well-defined Pt-Cu bimetallic alloy nanoparticles were synthetized and studied by Operando techniques allowing the comprehension of the surface electronic modifications in the solid-gas interface of the above mentioned model catalyst under PrOx reaction conditions.In this work, the composition and nature of the species present on the catalyst surface upon well-controlled reaction conditions were studied, in particular from the point of view of surface dynamics, structural transitions and the possible effects of reaction atmosphere and adsorbed overlayers on the surface composition and structure of the alloy.


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Informations

  • Sous le titre : Platinium based catalysts for the PROX reaction. Influence of the carbon overlayers
  • Détails : 1vol. (IX-171 p.)
  • Notes : Thèse soutenue en co-tutelle.
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