L'utilisation de pesticides sur les surfaces agricoles conduit à une contamination généralisée des eaux de surface et de subsurface en France. Dans l'attente d'une évolution profonde des pratiques agricoles et d'une baisse durable de l'utilisation des pesticides, il est intéressant de chercher à limiter des transferts des zones agricoles aux zones aquatiques. Pour mieux agir sur les voies de transfert, il est nécessaire d'approfondir les connaissances des processus en jeu et de leurs interactions éventuelles et de tirer au mieux partie des observations du terrain.L'objectif de cette thèse est l'intégration de processus de transferts réactif dans le modèle hydrologique à base physique CATHY (CATchment HYdrology), capable de simuler en 3 dimensions les écoulements de l'eau de façon couplée surface-subsurface et le transport advectif dans des situations variablement saturées. En subsurface, les processus d'adsorption linéaire et de dégradation du premier ordre sont implémentés. Un module de mélange des solutés entre la lame ruisselante et la première couche de sol est ajouté, qui permet de simuler la remobilisation des solutés de la subsurface dans le ruissellement. Le couplage surface-subsurface des écoulement est très efficace dans ce modèle, et le couplage du transport de soluté adoptant la même stratégie a été amélioré pour mieux respecter la conservation de la masse.Le modèle est en premier lieu testé sur des données issues d'expérimentations de transfert de subsurface sur une maquette de laboratoire à petite échelle (2 m de long, o.5 m de large, 1 m de profondeur). Les résultats sont confrontés aux chroniques de flux massiques observées et une analyse de sensibilité de type Morris est menée. Le modèle est capable de reproduire de façon satisfaisante les observations, et très satisfaisante après une légère calibration. Les conductivités à saturation horizontale et verticale, la porosité et le paramètre n de la courbe de rétention influencent de façon non négligeable les résultats hydrodynamiques et de transfert de soluté. Dans un second temps, le modèle est évalué sur les données issus d'un versant viticole réel (0.6 ha) dans un contexte orageux avec de fortes interactions surface-subsurface. Une analyse de sensibilité globale est menée, et met en valeur les mêmes paramètres que la méthode de Morris. Les interactions entre les paramètres influencent fortement la variabilité des sorties hydrodynamiques et de transfert. La conservation de la masse est très correctement assurée malgré la complexité de la simulation.Le modèle auquel on aboutit correspond bien aux objectifs de départ, sa validation est solide, même si elle n'est rigoureusement valable que dans les contextes précis où elle a été réalisée. On a montré que le modèle était robuste et capable de reproduire des données observées. D'autres processus manquent encore pour représenter toutes les voies de transfert à l'échelle du versant, notamment la représentation du transfert préférentiel en subsurface et du transport sédimentaire en surface.