Spécificités de la mobilité de l'oxygène et de l'hydrogène dans le Zircaloy-4 en condition APRP et conséquences mécaniques

Oxygen and hydrogen motion specificities in Zircaloy-4 material in LOCA transient condition and mechanicals impacts

• Auteur / Autrice : Elodie Torres
• Direction : Marie-Christine Baietto, Michel Coret
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Mécanique, génie mécanique
• Date : Soutenance le 07/09/2017
• Etablissement(s) : Lyon
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Mécanique, Energétique, Génie Civil, Acoustique (Villeurbanne ; 2011-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement opérateur d'inscription : Institut national des sciences appliquées (Lyon ; 1957-....)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : LaMCoS - Laboratoire de Mécanique des Contacts et des Structures (Lyon, INSA ; 2007-....)
• Jury : Président / Présidente : Eric Andrieu
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marie-Christine Baietto, Michel Coret, Eric Andrieu, Eric Hug, Nathalie Moncoffre, Jean Desquines
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Eric Hug, Nathalie Moncoffre

Mots clés

Mots clés contrôlés

Hydrogène

Oxygène

Zircaloy (marque déposée)

Mots clés libres

Mécanique appliquée

Mobilité de l'oxygène

Mobilité de l'hydrogène

Zircaloy-4

Adsorption

Modélisation

Gaines combustibles

Applied Mechanics

Oxygen mobility

Hydrogen mobility

Zircaloy-4

Modelisation

Fuel pipes

Résumé

Les différentes études menées pour comprendre la phénoménologie d’un APRP ont montré que l’hydrogène et l’oxygène jouent un rôle important sur le comportement des crayons de combustible et en particulier leur fragilisation à la fin de l’accident. L’objectif de cette thèse était de clarifier les effets combinés de l’oxygène et de l’hydrogène à 1200°C et d’identifier les mécanismes essentiels gouvernant leur mobilité. La première partie de la thèse a consisté à faire un état des lieux des mécanismes d’adsorption et de diffusion observés à basse température afin de proposer un modèle décrivant la cinétique de chargement en hydrogène par voie gazeuse à 420°C grâce à une modélisation couplée des échanges solide/gaz et de la mobilité de l’hydrogène en solution solide. Au cours de l’oxydation haute température sous vapeur d’eau à 1200°C, une ségrégation chimique des éléments a été observée. L’oxygène et l’hydrogène présentent une distribution complexe dans l’épaisseur de la gaine. L’hydrogène a une forte affinité avec la phase ex-β et les joints de grains α/β. Les cartographies ERDA ont montré un enrichissement en hydrogène autour des inclusions dont la présence massive d’hydrures a été confortée par les observations microscopiques MET. La diffusion de l’oxygène dans le domaine biphasé α+β par les codes existants nécessite quelques améliorations pour bien décrire les résultats expérimentaux. Les apports essentiels de cette thèse ont donc consisté à déterminer les paramètres clés qui gouvernent sa diffusion dans le domaine α+β. Un nouveau modèle a été spécialement conçu pour déterminer les mécanismes de diffusion de l’oxygène. Ce modèle, validé à 1200°C, est basé sur le fait que la diffusion de l’oxygène est régi par la croissance des inclusions et donc par la fraction de phase alpha(O). L’analyse des essais mécaniques a également montré une fragilisation du matériau par un effet conjoint de l’hydrogène et de l’oxygène.

The various studies carried out to understand the phenomenology of an APRP have shown that hydrogen and oxygen play an important role in the behavior of fuel rods and in particular their embrittlement at the end of the accident. The aim of this thesis was to clarify the combined effects of oxygen and hydrogen at 1200 ° C and to identify the essential mechanisms governing their mobility. The first part of the thesis was to take stock of the adsorption and scattering mechanisms observed at low temperature in order to propose a model describing the hydrogen gas loading kinetics at 420 ° C thanks to coupled modeling. solid / gas exchanges and the mobility of hydrogen in solid solution. During the high temperature oxidation under water vapor at 1200 ° C, chemical segregation of the elements was observed. Oxygen and hydrogen have a complex distribution in the thickness of the sheath. Hydrogen has a strong affinity with the ex-β phase and the α / β grain boundaries. ERDA mappings showed hydrogen enrichment around inclusions whose massive presence of hydrides was reinforced by the TEM microscopic observations. The diffusion of oxygen in the two-phase α + β domain by the existing codes requires some improvements to describe the experimental results. The essential contributions of this thesis consisted in determining the key parameters that govern its diffusion in the α + β domain. A new model has been specially designed to determine the mechanisms of oxygen diffusion. This model, validated at 1200 ° C, is based on the fact that the diffusion of oxygen is governed by the growth of inclusions and therefore by the alpha phase fraction (O). The analysis of the mechanical tests also showed a weakening of the material by a joint effect of hydrogen and oxygen.