Développement de nouveaux catalyseurs hétérogènes sélectifs pour l’amination directe des alcools

Development of novel heterogeneous selective catalysts for the direct amination of alcohols

• Auteur / Autrice : Javier Ibáñez Abad
• Direction : Sébastien Paul, Marc Pera-Titus
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie organique, minérale, industrielle
• Date : Soutenance le 15/11/2017
• Etablissement(s) : Lille 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq, Nord)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : UCCS - Unité de Catalyse et Chimie du Solide

Mots clés

Mots clés contrôlés

Ammoniac

Alcools

Cinétique chimique

Catalyse hétérogène

Catalyseurs métalliques

Catalyseurs au cobalt

Amination

Mots clés libres

Procédé à emprunt d’hydrogène

Résumé

Les amines sont des composés largement utilisés dans l’industrie et dont, au vu des études récentes, la demande devrait augmenter dans les années à venir. À cet égard, le développement de technologies efficaces et écologiquement responsables pour leur production est nécessaire pour notre société. La transformation des alcools en amines via le mécanisme de borrowing hydrogen apparait comme une voie performante et durable. Ce travail se concentre sur le développement de nouvelles formulations hétérogènes pour synthétiser de manière sélective des amines primaires à partir d'alcools et d'ammoniac. Deux formulations bimétalliques ont été développées à partir d’une stratégie séquentielle de criblage intensif et d’optimisation des catalyseurs métalliques supportés. Ces formulations montrent une excellente activité et sélectivité vers l’amine primaire ciblée : la n-octylamine.Finalement, un modèle cinétique a été développé sur la base des données expérimentales collectées. Il permet de bien rendre compte des taux de conversion de l’ensemble complexe de réactions en cascade.

Amines are important building blocks for many fields of the chemical industry and, according to recent studies, its demand is foreseen to increase over the following years. In this regard, the development of efficient and ecologically responsible technologies for its production is necessary for our society. The transformation of alcohols into amines via the so-called borrowing hydrogen mechanism stands out as an efficient and ecological route. This work centers its efforts in the development of novel heterogeneous formulations for the selective synthesis of amines from alcohols and ammonia via a sequential screening and optimization of monometallic and bimetallic supported catalysts. Two bimetallic formulations have been developed showing excellent activity and selectivity towards the targeted primary amine n-octylamine. Finally, a kinetic model has been developed on the basis of the experimental data collected. It correctly predicts the reaction rates of this complex ensemble of cascade reactions.