Molecular modeling of aerosols

par Josip Lovrić

Thèse de doctorat en Chimie et chimie physique

Sous la direction de Stéphane Briquez et de Denis Duflot.

  • Titre traduit

    Modélisation moléculaire de l'aérosol


  • Résumé

    Cette thèse est une étude, au niveau moléculaire, par des méthodes de simulation numérique, des propriétés des aérosols organiques, notamment des aérosols marins, et de leur interaction avec des espèces présentes dans l’atmosphère. L’organisation de la matière organique au sein de ces aérosols joue un rôle fondamental pour leurs propriétés optiques, chimiques et leur rôle comme noyau de condensation pour les nuages.Dans une première partie, on présente contexte atmosphérique et les méthodes de dynamique moléculaire classique et les méthodes mixtes quantique/classique utilisées pour simuler ces aérosols. Ensuite, on décrit l’application de ces méthodes à trois cas.Tout d’abord, on a étudié, par dynamique moléculaire classique (logiciel Gromacs), l’organisation, notamment l’orientation, de molécules d’acide palmitique absorbées sur une surface de sel (NaCl) en fonction du taux de couverture en acide gras et de la température. On présente aussi une étude détaillée de l’influence de l’humidité sur l’organisation de ce film organique à la surface du sel, mettant en évidence l’existence d’îlots d’acide gras monocouches structurés. Dans une seconde étude, la réactivité de NO2 avec cet aérosol marin est traitée par une approche mixte quantique/classique (logiciel CP2K), avec prise en compte de l’impact de l’humidité sur cette réactivité.Enfin, la dernière étude concerne une étude par dynamique moléculaire de phases condensées organiques (n-butanol) et de leur interaction avec des molécules d’eau. Cette étude théorique, complémentaire d’expériences de jets moléculaires, a pour but de mieux comprendre le rôle fondamental que jouent ces interactions pour les propriétés des aérosols et des nuages.


  • Résumé

    In this thesis numerical methods are used to study the properties, described at the molecular level, of organic aerosols, especially marine aerosols, and their interaction with species in the atmosphere. The organisation of the organic matter in these aerosols plays a key role for their optical, chemical properties, and their ability to act as a cloud condensation nuclei.The first part reviews atmospheric context and the methods (classical molecular dynamics and hybrid quantum/classical approaches) used in this thesis. Then applications to three cases are detailed.Firstly, the organization, more particularly the orientation, of palmitic acid molecules adsorbed on a salt (NaCl) surface as a function of the fatty acid coverage and temperature has been studied using classical molecular dynamics (Gromacs package). The impact of the humidity on the structuration of this organic coating has been described in details, showing the existence of structured fatty acid island-like monolayers on NaCl surface.In a second study, the reactivity of NO2 with these heterogeneous marine aerosols has been investigated by a hybrid quantum/classical method (CP2K package), with taking into account the effect of the humidity.The last study is a classical molecular dynamics of n-butanol crystal, water accommodation at these surfaces and simulation of water jet collision with n-butanol surface. These simulations, complementary to experiments, were performed to better understand the fundamental role of the water-organic matter interaction on the properties of the aerosols and clouds.


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