Modélisation photochimique de la formation des électrons de conduction au sein de l'hétérojonction d'une cellule solaire organique

par Ala Aldin M Hani Mahmood Darghouth

Thèse de doctorat en Chimie physique moléculaire et structurale

Sous la direction de Mark Earl Casida.

Soutenue le 22-12-2017

à l'Université Grenoble Alpes (ComUE) , dans le cadre de École doctorale chimie et science du vivant (Grenoble) , en partenariat avec Département de chimie moléculaire (Grenoble) (laboratoire) .

Le président du jury était Anne Milet.

Le jury était composé de Mathias Rapacioli, Haibin Su.

Les rapporteurs étaient Mario Barbatti, Tzonka Mineva.

mots clés

• Electronique organique
• Théorie de la fonctionnelle de la densité
• Théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps
• Électronique organique
• Fonctionnelles densité
• Chimie quantique
• Spectroscopie électronique

Résumé

L'incertitude entourant la production du pétrole et la pollution associée aux fossiles combustibles ainsi que la série d'accidents bien connus de Three Mile Island, Tchernobyl et Fukushima, en plus que le désir de diversifier les sources d'énergie sont des facteurs importants qui favorisent le développement de la technologie des cellules photovoltaïques. Certaines applications de photovoltaïques organiques sont particulièrement intéressantes à cause de la possibilité d'impréssion des circuits et la création de cellules photovoltaïques flexibles sous la forme d'un ruban adhésif. À la suite des études fondamentales de Tang, que l'on appelle hétérojonction en volume (BHJ), des cellules photovoltaïques ont été créées par une séparation de phase du polymère. Certains appareils BHJ sont déjà disponibles dans le commerce, mais leur efficacité photovoltaïque est encore faible. Afin d'améliorer cette efficacité, nous proposons de modéliser le processus critique par lequel une excitation locale ( « un exciton ») se dissocie pour former une paire électron / trou conducteur. Contrairement à la majorité des physiciens specialiste dans l'état solide impliqués dans l'étude de ce problème qui semble ignorer le caractère non-Born-Oppenheimer typique de cet événement, nous prévoyons de traiter cet événement directement par la modélisation photochimique utilisant la dynamique semiclassique (saut de suface de Tully) avec laquelle nous avons déjà une certaine expérience. Comme l'objectif est la compréhension des systèmes très complexes, nous proposons des calculs exploratoires basées sur la méthode TD-DFTB, une version semiempirique de la théorie de la fonctionnelle de densité en fonction du temps (TD-DFT) pour lequel un de nous est bien connu pour son travail pionnier. L'étude sera menée en collaboration avec le groupe ORGAVOLT des développeurs de méthodes ab initio pour la modélisation des BHJs, et avec des groupes à Singapour intéressés par les BHJs, ainsi qu'avec des groupes en Allemagne spécialisés dans la DFTB.

mots clés

• Photochemical modeling
• Organic solar cell

Titre traduit

Photochemical Modeling of the Formation of Conduction Electrons at a Heterojunction in an Organic Solar Cell

Résumé

The uncertainty surrounding petroleum production and the pollution associated with fossil fuels plus the series of well-known accidents of Three Mile Island, Chernobyl and Fukushima plus the desire to diversify energy sources are important factors favoring the development of solar cell technology. For certain applications organic photovoltaics are particularly interesting because (for example) of the possibility of printing these circuits and the creation of flexible solar cells in the form of adhesive tape. Following the seminal studies of Tang, so-called bulk heterojunction (BHJ) solarcells have been created by polymer phase separation. Some BHJ divices are already available commercially but their photovoltaic efficiency is still low. In order to aid in the improving this efficiency, we propose to model the critical process by which a local excitation (an "exciton") dissociates to form a conducting electron/hole pair. In contrast with the majority of solid-state physicists involved in studying this problem who seem to ignore the typically non-Born-Oppenheimer character of this event, we planto treat this event directly by photochemical modeling using semiclassical (Tully-type) surface-hopping dynamics with which we already have some experience. As the objective is the comprehension of highly complex systems, we propose exploratory calculations based on the TD-DFTB method, a semiemprical version of the time-dependent density-functional theory (TD-DFT) for which one of us is well-known for his pioneering work. The study will be carried out in collaboration with the ORGAVOLT group of developers of ab initio methods for modeling BHJs, and with groups in Singapore interested by BHJs, as well as with groups in Germany specializing in DFTB.