Étude des propriétés thermiques de librairies d’alliages ternaires en couches minces et mise en évidence du transport non-diffusif par spectroscopie thermique pompe-sonde femtoseconde

Thermal properties of thin film ternary alloys librairies and non-diffusive thermal transport observation by femtosecond pump-probe thermal spectroscopy

• Auteur / Autrice : Quentin d' Acremont
• Direction : Stefan Dilhaire
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Lasers, matière et nanosciences
• Date : Soutenance le 22/09/2017
• Etablissement(s) : Bordeaux
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale des sciences physiques et de l’ingénieur (Talence, Gironde)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Laboratoire Ondes et Matière d'Aquitaine
• Jury : Président / Présidente : Jean-Christophe Batsale
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Stefan Dilhaire, Jean-Christophe Batsale, Karl Joulain, Olivier Bourgeois, Gilles Pernot, Antoine Courjaud
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Karl Joulain, Olivier Bourgeois

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanothermique

Phonons

Propriétés thermiques

Alliages ternaires

Couches minces

Techniques pompe-sonde

Spectroscopie femtoseconde

Mots clés libres

Nanothermique

Phonons

Pompe-sonde femtoseconde

Couches minces

Transport non-diffusif

Dynamique de Lévy

Alliages ternaires

Gigue temporelle

Cross-corrélateur optique équilibr

Nanothermics

Phonons

Femtosecond pump-probe

Thin films

Non-diffusive transport

Lévy dynamics

Ternary alloys

Timing jitter

Balanced optical cross-correlator

Résumé

Durant ces travaux, nous nous sommes intéressés à l’étude des transferts thermiques aux nano-échelles dans les couches minces par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. Dans un premier temps, nous nous sommes intéressés à la mesure haute-cadence de la conductivité thermique d’alliages de Fe-Si-Ge et Ti-Ni-Sn, dans le but d’optimiser leur processus de fabrication et de créer une base de données des propriétés thermiques de ces matériaux. Afin de pouvoir mesurer une grande quantité d’échantillons en un temps réduit, un système de mesure haute cadence entièrement automatisé a été développé et utilisé avec succès. Dans un second temps,ces travaux ont portés sur l’étude du transport thermique dans trois matériaux (Ge, GaAs In-GaAs) par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde. Une nouvelle méthode de mesure de la réponse spectrale des nanomatériaux sur une gamme de fréquences allant de quelques centaines de kHz jusqu’au THz a été développée. Les mesures à l’aide de cette méthode ont permis de confirmer la présence d’un régime de transport qualifié de quasi-balistique dans certains matériaux,et une méthode d’extraction de propriétés thermiques à partir de la réponse spectrale mesurée, et prenant en compte ces effets quasi-balistiques, a été développée. L’ensemble des résultats obtenus par ces nouvelles méthodes confirment les travaux précédents décrits dans la littérature. Enfin, la mesure de la réponse spectrale d’un nano-matériau à haute fréquence est en grande partie limitée par la gigue des cavités lasers utilisées par l’expérience. Ainsi, la dernière étape a été de développer un système de mesure de cette gigue et de synchronisation de cavités laser qui pourra permettre de repousser la limite des fréquences mesurables par spectroscopie pompe-sonde femtoseconde.

In this work, we studied ultrafast thermal transport at nanoscale in thin films by femtosecond pump-probe thermal spectroscopy. We first developed a high-throughput heterodyne thermoreflectance setup that allows the extraction of thermal properties of a large number of sample in a minimum time, aiming at creating a database of these properties for a large numberof thin film ternary alloys with thermoelectric potential. In the second part of this work, wefocused on the study of thermal transport in three materials : Ge, GaAs and InGaAs. A high resolution phonon spectroscopy setup, along with a spectral reconstruction method allowed usto measure the response of these materials up to several tens of GHz in Fourier domain, which highlighted the presence of non-diffusive thermal transport in InGaAs. Non-diffusive theory,based on Lévy dynamics, allowed us to model this superdiffusion phenomenon and to extract coherent, frequency-independant thermal properties of these materials. Also, high frequency(>GHz) measurements of these spectral responses have shown interesting effects related to the ultrafast thermalisation in transducer-like very thin films. Finally, high-frequency thermal spectroscopy is inherently limited by the intrinsic timing jitter of laser cavities. Thus, the last partof this work was dedicated to developing a timing jitter measurement and active laser synchronisation system in order to increase the signal-to-noise ratio and access higher frequencies in pump-probe thermal spectroscopy experiments.