Étude par microscopie électronique en transmission du contrôle de la polarité des films III-N déposés sur saphir

Transmission electron microscopy study of polarity control in III-Nitride films grown on sapphire substrates

• Auteur / Autrice : Natalia Stolyarchuk
• Direction : Philippe Vennéguès, Henning Riechert
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance le 17/11/2017
• Etablissement(s) : Université Côte d'Azur (ComUE) en cotutelle avec Humboldt-Universität (Berlin)
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences fondamentales et appliquées (Nice ; 2000-....)
• Partenaire(s) de recherche : établissement de préparation : Université de Nice (1965-2019)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : Centre de recherche sur l'hétéro-épitaxie et ses applications (Sophia Antipolis, Alpes-Maritimes) - Centre de recherche sur l'hétéroepitaxie et ses applications
• Jury : Président / Présidente : Nicolas Grandjean
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Philippe Vennéguès, Henning Riechert, Nicolas Grandjean, Catherine Chaillout-Bougerol, Ted Masselink, Martin Albrecht, Wilfried Blanc
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Catherine Chaillout-Bougerol, Ted Masselink

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dépôt en phase vapeur par organométalliques

Nitruration

Microscopie électronique en transmission

Nitrures

Mots clés libres

Nitrures

Microscopie électronique en transmission

Polarité

Nitruration

N-polaire

Dépôt en phase vapeur par organométalliques

Aluminium-oxynitrure

Nitrides

Transmission electron microscopy

Polarity

Nitridation

N-polar

MOVPE

Aluminum-oxynitride

Résumé

La polarité est une question critique pour le système de matériaux III-nitrures, qui a un impact sur la qualité des films épitaxies et la performance des dispositifs à base de nitrure. Mais la compréhension des mécanismes élémentaires responsables de l'établissement de la polarité N ou métallique des films sur le substrat non-polaire manque. Les concepts existants sont basés sur des observations empiriques et contiennent des résultats ambigus. Une des raisons principales est le manque d'outils analytiques, permettant la détermination localisée de la polarité et de la structure atomique des couches à l'époque, lorsque les concepts de contrôle de la polarité ont été établis. Dans ce travail, nous développons un concept de contrôle de la polarité dans les couches AlN et GaN épitaxies sur substrat de saphir par EPVOM. La polarité des couches est étudiée par microscopie électronique en transmission (MET) haute résolution corrigée des aberrations et par microscope électronique à balayage en transmission en champ sombre (HAADF-STEM). L'analyse des investigations expérimentales donne les principaux résultats suivants : (i) le mécanisme qui régit la sélection de la polarité ; (ii) la relation entre la nitruration de la surface et les domaines de polarité Al dans les films d'AlN N-polaire ; (iii) possibilité d’inverser la polarité N de films d’AlN de polarité mixte en introduisant un recuit sous oxygène. La compréhension de mécanisme par lequel la polarité est contrôlée ouvre les possibilités d'une ingénierie de polarité dans les films de nitrure et peut donner une idée de la compréhension du contrôle de la polarité dans d'autres systèmes de matériaux (par exemple, les oxydes).

Polarity is a critical issue for III-nitrides material system that has an impact on the quality of epitaxial films and the performance of nitride-based devices. But the understanding of the elementary mechanisms that are responsible for establishing metal or nitrogen polarity of the films on nonpolar substrate is lacking. The existing concepts are based on empirical observations and contain ambiguous results. One of the main reasons for that is the lack of precise analytical tools, allowing localized determination of polarity and atomic structure of layers, at the time, when main concepts for polarity control were established. In this work we develop a concept of polarity control in AlN and GaN layers grown by MOVPE on sapphire substrates. The polarity of the layers is studied by aberration corrected HRTEM and high resolution high-angle annular dark field (HAADF) scanning TEM. The analysis of the experimental investigations yields the following principal results: (i) mechanism that governs polarity selection; (ii) relation between sapphire surface nitridation and Al-polar domains in N-polar AlN films; (iii) possibility of controlled switching the layers polarity from N to Al by oxygen annealing.Understanding of this mechanism by which polarity is controlled opens up the possibilities for polarity engineering in nitride films and can give a clue to understanding polarity control in other material systems (e.g. oxides).