Il y a actuellement un réel besoin de sources lasers tout solide capables d’émettre un rayonnement cohérent depuis l’infrarouge lointain au térahertz pour des applications variées comme la spectroscopie et la détection de molécules d'intérêt atmosphérique par exemple. La meilleure alternative est l’optique non linéaire paramétrique du second ordre permettant la conversion de fréquence d’un laser monochromatique dans un cristal massif aux propriétés optiques adaptées. Cependant il faut trouver de nouveaux matériaux car ceux déjà identifiés ne donnent pas satisfaction, leur grande faiblesse étant un seuil de dommage optique trop bas pour des applications à haute énergie. Nous sommes en mesure de relever ce défi en combinant depuis peu deux faisceaux complètement indépendants en accordabilité et en polarisation dans un échantillon taillé en forme de sphère ou de cylindre. Ainsi, nous étudions directement la génération de différence de fréquence dans le domaine de transparence du cristal en scannant son espace ou un plan. Il s'agit d'identifier les directions, dîtes d’accord de phase, où la biréfringence compense la dispersion en longueur d’onde des indices de réfraction, mais aussi les rendements de conversion et les acceptances spectrale et angulaires associés. Si des photons issus des deux faisceaux incidents traversent le cristal selon ces directions, des photons de longueur d’onde plus grande sont générés, avec une énergie optimale dont la valeur est d’autant plus élevée que le coefficient non linéaire du cristal est fort. La thèse est dédiée à l’étude de nouveaux cristaux uniques acquis d’équipes étrangères leaders dans leur élaboration. L’objectif visé est la conception de sources de lumière de type Oscillateur Paramétrique Optique (OPO) ou Générateur Paramétrique Optique (OPG) accordables dans l’infrarouge ou le térahertz, plus énergétiques que les sources actuelles.