Synthèse et mise en forme des catalyseurs «sans métaux» à base de nanotubes de carbone dopés à l’azote pour les procédés d’oxydation sélective de l’H2S
Auteur / Autrice : | Cuong Duong-Viet |
Direction : | Cuong Pham-Huu |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie physique |
Date : | Soutenance le 23/07/2015 |
Etablissement(s) : | Strasbourg |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale Sciences chimiques (Strasbourg ; 1995-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut de Chimie et Procédés pour l'Energie, l'Environnement et la Santé (Strasbourg ; 1997-....) |
Jury : | Président / Présidente : Ovidiu Ersen |
Rapporteurs / Rapporteuses : Andrei Khodakov, Claude Estournès |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Mots clés libres
Résumé
Les nanotubes de carbone (NTCs) dopés avec différents hétéroéléments tels que l'oxygène et l'azote connaissent un intérêt croissant dans le domaine de la catalyse hétérogène comme leur utilisation en tant que catalyseur sans métaux. L'objectif de cette thèse consiste à la synthèse et la caractérisation de matériaux catalytiques à base de NTC dopés à l'azote supportés sur du carbure de silicium SiC par voie in situ (CVD) et ex-situ méthodes. Une autre approche a été utilisée pour la fonctionnalisation de la surface des nanotubes de carbone et basées sur l'utilisation d'un agent oxydant (HNO3) en phase gazeuse. Ce procédé d'oxydation crée non seulement des défauts sur la surface des nanotubes de carbone mais également décore leur surface avec des groupes fonctionnels oxygénés. Les NTCs dopés à l'oxygène et à l'azote ainsi synthétisés ont été caractérisés par différentes techniques (XPS, MEB, MET, BET, ATG). Ces catalyseurs carbonés présentent des performances remarquables en termes d'activité et de sélectivité en soufre, et une très grande stabilité sous flux en fonction du temps dans la réaction d'oxydation partielle de l'H2S en soufre élémentaire, et ce, même à vitesse spatiale de gaz élevée (WHSV) et faible rapport O2/H2S. L'influence des différentes propriétés physico-chimiques et les défauts présents sur la surface des NTC sur les performances catalytiques ont été étudiée et discutée dans le cadre de ce travail.