Thermo-Responsive Toughening of Hydrogels

par Hui Guo

Thèse de doctorat en Chimie et Physico-Chimie des Polymères

Sous la direction de Dominique Hourdet, Nicolas Sanson et de Alba Marcellan.

Soutenue le 27-11-2015

à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris) , en partenariat avec Sciences et Ingénierie de la Matière Molle (laboratoire) .

Le jury était composé de Loïc Vanel, Laurent Bouteiller, Christophe Chassenieux, Cécile Dreiss.

  • Titre traduit

    Renforcement thermo-sensible des hydrogels


  • Résumé

    Différentes architectures macromoléculaires sensibles à la température, des copolymères linéaires greffés et des hydrogels, ont été développées et leur structure, leurs propriétés rhéologiques ainsi que leurs propriétés mécaniques ont été étudiées. Dans le cas des hydrogels, le phénomène de séparation de phase des segments thermosensibles conduit, en conditions isochores, à une augmentation de la rigidité et de l'élongation à la rupture ainsi qu'à de remarquables propriétés de fatigue. Ce renforcement est de plus totalement réversible en pilotant le processus d'association/dissociation des interactions avec la température. Nous montrons que la topologie des réseaux joue un rôle important sur les performances mécaniques des hydrogels et plus spécialement sur le mode de propagation de fissure au sein de la structure. A partir d'études structurales par diffusion de neutrons complétées par des expériences sous traction, différentes nanostructures sont proposées en fonction de la topologie. Enfin, ce concept de renforcement stimulable des propriétés mécaniques des hydrogels, induit par un mécanisme de micro-séparation de phase, a été élargi à d'autres réseaux polymères combinant des propriétés thermodynamiques de LCST et UCST.


  • Résumé

    Thermo-responsive linear graft copolymers and hydrogels with different topologies have been designed and their nanostructure, their rheological properties as well as their tunable mechanical properties have been investigated. In the case of hydrogels, the self-assembly of the thermo-responsive sequences, which serve as secondary interactions, induces in isochoric conditions a strong enhancement of both stiffness and elongation at break, including also remarkable fatigue properties. Specifically, this reinforcement is totally reversible by switching on/off the associations. It is clearly shown that the topology of the network displays a crucial influence on the mechanical performance of hydrogels, especially the resistance to fracture. After a careful investigation of the structure by 2-D neutron scattering and tensile experiments, different nanostructures are proposed according to the topology. Finally, this concept of thermo-toughening of hydrogels through a controlled microphase separation has been extended to other polymeric networks combining LCST and UCST type polymers.

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