Modélisation atomique de nanoparticules métalliques sur substrats carbonés et graphène épitaxié sur métaux
Auteur / Autrice : | Georg Daniel Förster |
Direction : | Florent Calvo, Franck Rabilloud |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Physico-Chimie Théorique |
Date : | Soutenance le 30/09/2015 |
Etablissement(s) : | Lyon 1 |
Ecole(s) doctorale(s) : | École doctorale de Physique et Astrophysique de Lyon (1991-....) |
Partenaire(s) de recherche : | Laboratoire : Institut Lumière Matière |
Jury : | Président / Présidente : David Rodney |
Examinateurs / Examinatrices : Christophe Bichara, Marie-Laure Bocquet | |
Rapporteurs / Rapporteuses : Magali Benoit, Johann Coraux |
Résumé
Les applications des nanoparticules métalliques nécessitent des assemblées monodisperses et stables sur un substrat tel que le graphène ou le graphite. Le graphène épitaxié sur métal (GEM) est étudié, car il facilite l'auto-organisation des adsorbats. La différence entre les mailles du graphène et du métal conduit à un effet de moiré contenant certaines régions favorables de l'adsorption. Ce travail est consacré surtout aux systèmes Ru-C et Pt-C où nous nous sommes intéressé au substrat du GEM nu, des agrégats y etant deposés et des agrégats métalliques sur graphite. Les potentiels d'ordre de liason permettent de mener des études en dynamique moléculaire sur des systèmes de taille réaliste à température finie. Dans le cas du système Pt-C une paramétrisation est disponible dans la littérature. Cependant, pour le système du Ru-C une paramétrisation sur la base de données DFT était nécessaire. Ce modèle atomistique néglige les forces de dispersion importantes pour des milieux étendus. Basé sur les modèles de Grimme, nous avons développé une description implicite tenant compte de la structure du substrat et son extension semi-infinie. De plus les effets d'écrantage importants pour des milieux métalliques sont pris en compte. Basé sur ce champ de force nous montrons des propriétés des adsorbats sur des substrats carbonés où nous évaluons le modèle de forces de dispersion. Grâce à des simulations de dynamique moléculaire, la stabilité des adsorbats et du graphène a été étudié dans le contexte de la dynamique vibrationnelle et de diffusion. En accord avec les expériences, la mobilité des adsorbats sur graphite s'avère élevée en comparaison avec des adsorbats sur GEM