Rheology and Adhesion of Supramolecular Center-functionalized Polymers

par Xavier Callies

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Costantino Creton.

Soutenue le 16-12-2014

à Paris 6 , dans le cadre de École doctorale Physique et chimie des matériaux (Paris) .

Le jury était composé de Dimitris Vlassopoulos, Christophe Derail, Holger Frauenrath, Anke Lindner, Laurent Chazeau.

  • Titre traduit

    Rhéologie et Adhésion de polymères supramoléculaires fonctionalisés en leur milieu


  • Résumé

    Les adhésifs sensibles à la pression (PSAs) sont constitués de matériaux polymères mous qui collent presque instantanément sur presque tout type de surface. Les propriétés adhésives de ces matériaux sont principalement contrôlées par leurs propriétés rhéologiques et ainsi, par la structure moléculaire des polymères utilisés dans leur formulation. La nature des monomères, la distribution des masses molaires et le degré de réticulation sont des exemples de paramètres habituellement définis par les ingénieurs pour l’optimisation des adhésifs commerciaux. La singularité de notre projet est d’étudier les propriétés adhésives de matériaux polymères modèles fonctionnalisés par des groupements urée.Ces groupements fortement interactifs par liaison hydrogène renforcent les propriétés élastiques et dissipatives de la matrice polymère constituée de chaînes non enchevêtrées, tout en gardant une très faible viscosité dans les solvants non polaires. Inspiré de l’étude récente sur le PIBUT (Courtois et al, Adv .Func. Mater. 2010), nos systèmes modèle sont constitués de chaînes linéaires polybutylacrylate fonctionnalisées en leur milieu. La méthode de synthèse utilisée dans notre projet permet un très bon contrôle de la longueur des chaînes, tout en permettant d’utiliser une grande diversité de groupements interactifs. La caractérisation systématique de nos matériaux nous a permis d’identifier les paramètres structuraux qui gouvernent la rhéologie et l’adhésion. Des structures supramoléculaires plus complexes ont aussi été explorées dans notre projet et montrent clairement le fort potentiel de la chimie supramoléculaire pour le domaine de l’adhésion.


  • Résumé

    Pressure Sensitive Adhesives (PSA) are soft polymer materials which stick on almost any surface due to their particular rheological properties. Engineers adjust polymers molecular structure to optimize adhesion properties for each application. The nature of the monomers, molecular weight distribution and degree of crosslinking are classical tunable parameters for acrylic adhesives. The specificity of our project is to investigate the adhesive properties of model polymers functionalized by urea groups. The presence of strong hydrogen bonds inside the polymeric matrix allows to dramatically increase the viscosity and dynamic modulus of short polymer chains (M<20kg/mol) reducing the need for crosslinking while reducing dramatically the viscosity when dissolved in polar solvents. Inspired by the recent study on PIBUT (Courtois et al, Adv .Func. Mater. 2010), our model systems are linear center-functionalized polybutylacrylate chains synthesized with a highly controlled but versatile synthesis method. In our work, the extensive characterization of these materials allowed us to identify the key structural parameters governing their rheology and their adhesive properties. More complex structures were also investigated and showed clearly the potential of the supramolecular chemistry for the science of adhesion.

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