Analyse des processus de nucléation et de croissance des particules de suie dans des flammes par fluorescence induite par laser en jet froid appliquée aux hydrocarbures aromatiques polycycliques et par incandescence induite par laser

par Thomas Mouton

Thèse de doctorat en Optique et Lasers, Physico-Chimie, Atmosphère

Sous la direction de Pascale Desgroux et de Xavier Mercier.


  • Résumé

    Les particules de suie émises lors de la combustion d’hydrocarbures ont un impact important sur le réchauffement climatique et sur la santé. La compréhension des mécanismes de formation des particules de suie dans les flammes présente donc un fort intérêt environnemental. Cependant, le mécanisme de formation de ces particules pose toujours de nombreuses questions. En particulier la phase de nucléation, qui conduit à la formation des particules primaires de suie (nuclei) à partir de molécules HAPs (Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques) en phase gazeuse, reste incomprise. Au cours de ce travail de thèse, nous avons mis en œuvre deux méthodes expérimentales de diagnostic laser, la Fluorescence Induite par Laser en Jet Froid (JCLIF) et l’Incandescence Induite par Laser (LII), respectivement pour la mesure de HAPs (naphtalène, pyrène et fluoranthène) et des particules de suies formées dans des flammes de CH4/O2/N2 stabilisées à basse-pression et de C2H4/air stabilisées à pression atmosphérique. Les résultats obtenus offrent une base de données expérimentale tout à fait originale pour l’amélioration de la compréhension des voies réactionnelles prépondérantes menant à la formation des particules de suie. Par ailleurs, nous avons également mis en évidence l’existence de flammes de nucléation, i.e des flammes dans lesquelles les particules de suie sont essentiellement formées par nucléation, sans subir de croissance de surface. Dans ce travail de thèse, nous montrons que ces flammes pourraient ainsi constituer un cas test unique et très pertinent pour la compréhension du processus de nucléation.

  • Titre traduit

    Analysis of nucleation and growth processes of soot particles in flames by laser induced fluorescence applied to polycyclic aromatic hydrocarbons and by laser induced incandescence


  • Résumé

    Soot particles emitted during fuel combustion have an important impact on global warming and health. Therefore, the improvement of the knowledge on soot particle formation mechanisms in flames shows an important environmental interest. However, this mechanism is not fully understood. Indeed, the nucleation step, forming primary particles (nuclei) from gaseous PAHs (Polycyclic Aromatic Hydrocarbons), is still speculative and needs accurate experimental data to be fully understood. In this work, two experimental techniques based on laser diagnostics have been implemented, the Jet-Cooled Laser Induced Fluorescence (JCLIF) and the Laser Induced Incandescence (LII), respectively for the measurement of PAHs (naphthalene, pyrene and fluoranthene) and soot particles formed in low-pressure CH4/O2/N2 flames and atmospheric pressure C2H4/air flames. These results offer an original experimental database for the improvement of the understanding of the main chemical pathways leading to soot particle formation. Besides, we also highlight the possibility of generating nucleation flames, i.e flames in which soot particles are essentially formed by nucleation, without growth by soot surface processes. In this thesis, we show that these specific flame conditions could be a unique test case, very well suited for the understanding of the soot nucleation process.


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