Application of attosecond pulses to high harmonic spectroscopy of molecules

par Nan Lin

Thèse de doctorat en Physique (Lasers et matière)

Sous la direction de Pascal Salières.

Soutenue le 16-12-2013

à Paris 11 , dans le cadre de Ecole doctorale Ondes et Matière (Orsay, Essonne ; 1998-2015) , en partenariat avec Service des photons, Atomes et Molécules (Gif-sur-Yvette) (laboratoire) et de Laboratoire Interactions, Dynamique et Lasers (ex SPAM) (laboratoire) .

Le président du jury était Annie Klisnick.

Le jury était composé de Pascal Salières, Annie Klisnick, Pierre Agostini, Valérie Blanchet, Philippe Zeitoun, Amelle Zaïr.

Les rapporteurs étaient Pierre Agostini, Valérie Blanchet.

  • Titre traduit

    Application des impulsions attosecondes à la spectroscopie harmonique des molécules


  • Résumé

    La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG) est un processus non linéaire extrême qui peut être compris intuitivement par la séquence de trois étapes: i) ionisation tunnel de la cible atome/ molécule et création d'un paquet d'ondes électronique (EWP) dans le continuum, ii) accélération de l'EWP par le champ laser intense et iii) recombinaison avec le cœur ionique et émission d’une impulsion attoseconde de lumière cohérente dans l’extrême UV (XUV). La HHG fournit ainsi une source ultracourte accordable dans l’XUV/ rayons X mous à l'échelle de temps attoseconde pour les applications (schéma «direct»). Dans le même temps, elle encode de manière cohérente dans le rayonnement XUV émis la structure et la dynamique de réarrangement de charge des atomes/molécules qui rayonnent (schéma «auto-sonde» ou Spectroscopie d'harmoniques d'ordre élevé). Cette thèse est consacrée à ces deux schémas d'application en attophysique basés sur une caractérisation et un contrôle avancés de l'émission attoseconde. Dans ce qu'on appelle le schème "auto-sonde", la dernière étape de la HHG, la recombinaison électron-ion peut être considérée comme un procédé de sonde et l'émission peut coder des informations fructueuses sur le système se recombinant, telles que la structure moléculaire et la dynamique. Dans la première partie, nous avons effectué la spectroscopie harmonique de molécules N₂O et CO₂ qui sont alignées par rapport à la polarisation du laser générateur. Nous avons implémenté deux méthodes basées respectivement sur l'interférométrie optique et quantique afin de caractériser l'amplitude et la phase de l'émission attoseconde en fonction à la fois de l'énergie des photons et de l'angle d'alignement. Nous avons découvert de nouveaux effets dans la génération d'harmoniques qui ne peuvent pas être expliqués par la structure de l'orbitale moléculaire la plus haute occupée (HOMO). Au lieu de cela, nous avons trouvé que pendant l'interaction avec le champ laser, deux états électroniques sont excitées de manière cohérente dans l'ion moléculaire, formant un paquet d'ondes de «trou» se déplaçant à une échelle de temps attoseconde dans la molécule après l’ionisation tunnel. Nous nous sommes concentrés sur l'exploration de ce mouvement électronique cohérent à l'intérieur de la molécule, et comparé les mesures de N₂O et CO₂. La différence frappante dans la phase harmonique nous a conduits à l'élaboration d'un modèle multi-canal permettant l'extraction de l’amplitude et de la phase relative des deux canaux impliqués dans l'émission. Un déphasage inattendu de pi/4 entre les deux canaux est obtenu. En outre, nous avons étudié le profil des impulsions attosecondes émises par ces deux molécules, et nous avons proposé un moyen simple mais flexible pour la réalisation de la mise en forme d’impulsions attosecondes. Dans la deuxième partie, la spectroscopie harmonique a été étendue à d'autres systèmes moléculaires, y compris certaines molécules relativement complexes, par exemple, SF₆ et petits hydrocarbures (méthane, éthane, éthylène, acétylène). Elle a révélé de nombreux résultats intéressants tels que des distorsions de phase observées pour la première fois. Dans le schéma «direct», nous avons photoionisé des atomes de gaz rares en utilisant des impulsions attosecondes bien caractérisées combinées avec un laser infrarouge d’habillage avec un délai contrôlé, stabilisé à environ ± 60 as. Nous avons mesuré des différences marquées dans les distributions angulaires des photoélectrons, en fonction du nombre de photons IR échangés. Jointes à notre interprétation théorique, ces observations apportent de nouvelles connaissances sur la dynamique de cette classe de processus de photo-ionisation multi-couleurs qui sont une étape clé vers l'étude de la photo-ionisation dans le domaine temporel avec une résolution attoseconde.


  • Résumé

    High-order Harmonic Generation (HHG) is an extreme nonlinear process that can be intuitively understood as the sequence of 3 steps: i) tunnel ionization of the target atom/molecule, creating an electronic wave packet (EWP) in the continuum, ii) acceleration of the EWP by the strong laser field and iii) recombination to the core with emission of an attosecond burst of XUV coherent light. HHG thus provides a tunable ultrashort tabletop source of XUV/Soft X-ray radiation on attosecond time scale for applications (‘direct’ scheme). At the same time, it encodes coherently in the XUV radiation the structure and dynamical charge rearrangement of the radiating atoms/molecules (‘self-probing’ scheme or High Harmonic Spectroscopy). This thesis is dedicated to both application schemes in attophysics based on advanced characterization and control of the attosecond emission. In the so-called ‘self-probing’ scheme, the last step of HHG, the electron-ion re-collision can be considered as a probe process and the emission may encode fruitful information on the recombining system, including molecular structure and dynamics. In the first part, we performed high harmonic spectroscopy of N₂O and CO₂ molecules that are (laser-)aligned with respect to the polarization of the driving laser. We implemented two methods based on optical and quantum interferometry respectively in order to characterize the amplitude and phase of the attosecond emission as a function of both photon energy and alignment angle. We discovered new effects in the high harmonic generation, which could not be explained by the structure of the highest occupied molecular orbital (HOMO). Instead, we found that during the interaction with the laser field, two electronic states are coherently excited in the molecular ion and form a hole wave packet moving on an attosecond timescale in the molecule after tunnel ionization. We focused on exploring this coherent electronic motion inside the molecule, and compared the measurements in N₂O and CO₂. The striking difference in the harmonic phase behavior led us to the development of a multi-channel model allowing the extraction of the relative weight and phase of the two channels involved in the emission. An unexpected pi/4 phase shift between the two channels is obtained. Moreover, we studied the attosecond profile of the pulses emitted by these two molecules, and we proposed a simple but flexible way for performing attosecond pulse shaping. In the second part, high harmonic spectroscopy was extended to other molecular systems, including some relatively complex molecules, e.g., SF₆ and small hydrocarbons (methane, ethane, ethylene, acetylene). It revealed many interesting results such as phase distortions not previously reported. For the ‘direct’ scheme, we photoionized rare gas atoms using well characterized attosecond pulses of XUV coherent radiation combined with an infrared (IR) laser ”dressing” field with controlled time delay, stabilized down to about ± 60 as. We evidenced marked differences in the measured angular distributions of the photoelectrons, depending on the number of IR photons exchanged. Joined to a theoretical interpretation, these observations bring new insights into the dynamics of this class of multi-color photoionization processes that are a key step towards studying photoionization in the time domain, with attosecond time resolution.


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