Nouvelles molécules organiques scintillantes à base de liquides ioniques pour la détection et la discrimination de rayonnements nucléaires

New organic compound based on ionic l1quids for nuclear detection and radiation discrimination

• Auteur / Autrice : Mélodie Munier
• Direction : Jean-Marc Jung, Rémi Barillon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2011
• Etablissement(s) : Strasbourg

Mots clés

Mots clés contrôlés

Scintillateurs

Fluorescence

Liquides ioniques

Composés organiques

Résumé

Ce travail porte sur l’étude de nouvelles molécules fluorescentes à base de liquides ioniques, conçues pour la détection et la discrimination neutron gamma. Ces molécules ont été excitées par divers rayonnements, de manière à mesurer la fluorescence émise à l’échelle de la nanoseconde. D’un point de vue fondamental, nous avons décrit les différents processus conduisant à l’émission de lumière par un milieu lorsque celui-ci est traversé par un rayonnement. Pour cela, nous avons décomposé les causes de l’émission de lumière en deux familles distinctes impliquant d’une part, les phénomènes d’excitation moléculaire rapides, observables au travers de la composante rapide de la fluorescence et, d’autre part, les phénomènes résultant de l’ionisation, directe ou indirecte, produisant des paires de charges dont la recombinaison peut être suivie en temps au travers de la composante différée. Nous avons ensuite montré, grâce à un modèle adapté à la phase dense, que la recombinaison des paires pouvait suivre plusieurs lois en puissances inverses du temps, caractéristiques des processus gouvernant leur disparition. D’un point de vue expérimental, une étude systématique des liquides ioniques scintillants, sur l’influence du cation, de l’anion et de la longueur de la chaîne alkyle, a été réalisée afin de déterminer le meilleur discriminateur. Nos résultats nous ont permis de présenter un modèle simple de recombinaison des charges et impliquent que les recombinaisons observées sont, dans ces matériaux, des phénomènes intramoléculaires ou très localisés. D’autre part, l’influence du cation est prédominante et la meilleure discrimination est observée pour le cation imidazolium.

The purpose of this study was to analyze new scintillating ionic liquids to be used in detection and neutron gamma discrimination. These molecules were exposed to different kinds of radiation to measure the emitted fluorescence with nanosecond scale. From a fundamental point of view, we studied the interaction between our molecules and nuclear radiation that finally led to the emission of light. Phenomena that cause light emission were divided in two groups. First, fast events, corresponding to molecular excitation phenomena, are visible through the prompt fluorescence. The second group is the one formed by direct or indirect ionizations responsible of charge pairs creation and giving rise to delayed fluorescence. Comparing these two fluorescence components, we could determine the yield among the various processes taking place in the matter and hence, we were able to characterize the medium’s response to excitation. Then, using a model that describes dense matter, we found that pair recombination obeys to an inverse time power law, which corresponds to the transport processes leading to charge pair extinction. From an experimental point of view, a systematic study was performed on how the cation, anion and alkyl chain length influenced the discrimination capabilities of scintillating ionic liquids. We were able to create a simple model on charge recombination in these media. We concluded that recombination is localized or due to intermolecular phenomena among anion, cation and the oxazole group. A direct relation was found between discrimination and the chosen cation. Observations led us to deduce that the best cation for discrimination was the imidazolium.