Étude théorique des phénomènes électrochimiques de surfaces et d'interfaces dans les matériaux d'électrodes pour batterie Li-ion.

Theoretical investigation of the influence of the surface and interface phenomena in materials for Li-ion battery electrodes.

• Auteur / Autrice : Anne-Laure Dalverny
• Direction : Marie-Liesse Doublet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie et Physicochimie des matériaux
• Date : Soutenance le 27/10/2011
• Etablissement(s) : Montpellier 2
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences Chimiques Balard (Montpellier ; 2003-2014)
• Partenaire(s) de recherche : Laboratoire : UMR 5253 - Institut Charles GERHARDT de Montpellier - Institut de Chimie Moléculaire et des Matériaux - ICGM
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Marie-Liesse Doublet, Bernard Amadon, Mathieu Morcrette, Paulus Werner, Jean-sebastien Filhol
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Xavier Assfeld, Philippe Sautet

Mots clés

Mots clés contrôlés

Matériaux

Électrochimie

Mots clés libres

Modélisation

Matériaux

Électrochimie

Surface-interface

Computationnal chemistry

Materials

Electrochemistry

Surface-interface

Résumé

Les nombreuses problématiques soulevées par la nanostructuration des électrodes pour batteries Li-Ion nécessitent de nouveaux développements théoriques. Ce travail propose une nouvelle méthodologie basée sur des calculs de type premiers principes (DFT) et prenant en compte explicitement les phénomènes électrochimiques à l'échelle du matériau massif, de ses surfaces et de ses interfaces. Développée dans le cadre des réactions de conversion, en particulier celle de l'oxyde de cobalt  CoO + 2 Li → Co + Li2O, cette méthodologie, simple et généralisable à tout type de réaction polyphasée, permet de dégager les facteurs mécaniques, chimiques et électriques responsables des phénomènes électrochimiques aux interfaces et d'interpréter les mécanismes réactionnels observés expérimentalement.

The numerous questions arising from the nanostructuration of Li-ion batteries require new developments in theoretical methods. This work proposes a new methodology based on first principles calculations (DFT) andallows explicit treatment of the electrochemical phenomena at the bulk compound level, and also at the surface and interface level.Developed in the context of the conversion reactions, in particular the conversion of the cobalt oxide CoO + 2 Li → Co + Li2O, this simple methodology can be extended to any polyphasic reaction. It sheds light on the mechanical, chemical and electrical factors responsible for the electrochemical phenomena at the interfaces and allows the interpretation of the mechanisms that are experimentally observed.