Estimation des sources et puits du dihydrogène troposphérique : développements instrumentaux, mesures atmosphériques et assimilation variationnelle

Estimation of the sources and sinks of tropospheric molecular hydrogen : instrumental developments, atmospheric measurements and variational assimilation

• Auteur / Autrice : Camille Yver
• Direction : Philippe Bousquet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Océanologie, météorologie et environnement
• Date : Soutenance en 2010
• Etablissement(s) : Versailles-St Quentin en Yvelines

Mots clés

Mots clés contrôlés

Chromatographie -- Appareils et matériel

Monoxyde de carbone

Sols

Chimie de la troposphère

Résumé

En m'appuyant sur des mesures atmosphériques et de la modélisation, je propose une nouvelle estimation du bilan du dihydrogène troposphérique. Pendant mon Master, j'ai installé un chromatographe en phase gazeuse pour analyser les concentrations de H2 et CO dans les échantillons du réseau RAMCES. L'analyse des mesures in-situ à Gif-sur-Yvette permet d'estimer le dépôt de H2 dans le sol de cette région et le ratio H2/CO provenant des émissions anthropiques. La vitesse du dépôt (0. 025 cm s−1) et le ratio H2/CO (0. 47) sont en accord avec les autres études européennes mais le ratio diffère de 20% de la valeur communément utilisée en modélisation (0. 6). La tour de Trainou (près de la forêt d'Orléans) a été instrumentée en octobre 2008 pour H2 et CO et en mai 2009 pour 222Rn. Avec trois hauteurs de prélèvements (50, 100 et 180 m), les masses d'air locales à régionales sont échantillonnées. L'influence du trafic n'est pas visible mais pendant l'hiver on observe des évènements pendant lesquels H2 et CO sont fortement corrélés. La vitesse de dépôt estimée avec la même méthode qu'à Gif-sur-Yvette atteint également 0. 025 cm s−1. Dans la partie modélisation, les mesures globales de la concentration de H2 ont été utilisées dans le système LMDZ-SACS-PYVAR. Ce système permet d'optimiser l'estimation du bilan de H2 : le modèle de transport atmosphérique LMDZ est couplé avec le système de chimie SACS et intégré dans le système d'assimilation de données PYVAR. Plusieurs scénarios, impliquant la séparation progressive des sources et puits de H2 ont été testés pour optimiser les flux de H2 à l'échelle globale et européenne. La meilleure estimation du dépôt de H2 est 56±6 Tg an−1.

The scope of this PhD is to improve the knowledge of the tropospheric molecular hydrogen (H2) budget based on experimental and modeling approaches. During my master degree internship, a gas chromatograph measuring the mixing ratio of H2 and CO from the RAMCES network have been analyzed since then. The analyze of the in-situ measurements at Gif-sur-Yvette allows estimating the soil sink of this area and the H2/CO ratio from transport emissions. The deposition values (0. 025 cm s−1) and the H2/CO ratio (0. 44) are in good agreement with others European studies but the ratio shows a discrepancy of 20% with the value commonly used in modeling of 0. 6. The tall tower of Trainou located near the Orleans forest (100 km south west of Paris) was instrumented in October 2008 for H2 and CO and in May 2009 for 222Rn. With three different heights (50, 100 and 180 m), local to regional air masses can be sampled. The influence of the traffic at Trainou is not visible but during winter, we observe high correlated H2 and CO. The mean soil sink estimated with the same method as for Gif-sur-Yvette reaches 0. 025 cm s−1 too. On the modeling side, the H2 measurements made worldwide were used in the system LMDZ-PYVAR-SACS. This modeling framework allows optimizing the quantitative estimate of sources and sinks of H2 : the atmospheric transport model LMDZ is coupled with the simplified chemistry scheme SACS, and integrated in the PYVAR data assimilation system. Several scenarios, implementing the progressive separation of the different sources and sinks, have been tested at a global and European scale. The best H2 soil sink estimate reaches 56±6 Tg an−1.