Synthèse et caractérisations de supports de catalyseurs nano-macro à base de carbone et carbure de silicium : application à l’oxydation catalytique du sulfure d’hydrogène en soufre élémentaire

Syntheses and characterizations of nano-macro catalysis supports based on carbon and silicon carbide : Application for the oxidation of hydrogen sulfide into elemental sulfur

• Auteur / Autrice : Adrien Deneuve
• Direction : Cuong Pham-Huu
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 2010
• Etablissement(s) : Strasbourg

Mots clés

Mots clés contrôlés

Nanotechnologie

Oxydation

Carbure de silicium

Carbone

Supports de catalyseurs

Résumé

Cette thèse a pour but de développer des supports de catalyseurs novateurs à base de carbone et de carbure de silicium. Le premier support est constitué de nanotubes de carbone macronisés sous forme de papier buvard (BP). Il possède les avantages liés aux propriétés des nanotubes de carbone comme un très haut rapport d’aspect. Ceux-ci confèrent au catalyseur BP+3%Fe2O3 des performances catalytiques supérieures à des catalyseurs plus classiques tel qu’un catalyseur similaire supporté sur le charbon actif (CA) pour la réaction d’oxydation de l’H2S en soufre élémentaire à pression atmosphérique. Le deuxième support est composé de carbure de silicium méso et macroporeux obtenu par synthèse à mémoire de forme. Cette structure poreuse contrôlée permet d’obtenir une activité catalytique dans la réaction d’oxydation d’H2S supérieure à celle obtenue avec un catalyseur similaire supporté sur alumine ou CA. De plus le SiC montre une résistance à l’oxydation moyenne qui peut être optimisée. Enfin, le dernier support étudié est un composite comportant un support hôte de SiC sur lequel on a fait croître des nanofibres de SiC. Ceci permet d’avoir les propriétés macroscopiques du support et les propriétés nanoscopiques des nanofibres de SiC. Par ailleurs, ce type de support montre une résistance à l’oxydation améliorée par rapport au SiC du fait de la croissance des nanofibres de SiC qui bloquent l’oxydation. D’autres améliorations de ces supports sont envisageables à l’aide de dopage par d’autres éléments.

This thesis aims at developing new catalyst supports based on carbon and silicon carbide. The first support is constituted by carbon nanotubes macronised under the shape of bucky paper (BP). It has advantages related to the properties of the carbon nanotubes such as a very high aspect ratio. This provides to the catalyst BP+3%Fe2O3 catalytic performances superior to those of similar catalysts such as ones supported on activated charcoal (AC) for the reaction of oxidation of H2S into elemental sulfur at atmospheric pressure. The second support consists in meso and macroporous silicon carbide obtained by shape memory synthesis. This controlled porous structure leads to high catalytic activity in the reaction of oxidation of H2S, superior to that of a similar catalyst supported on alumina of AC. Moreover, the SiC support exhibits a medium resistance to oxidation that may be optimized. Finally, the last support is a composite support comprising a SiC host support on which SiC nanofibers have been grown. This allows to have both the macroscopic properties of the support and the nanoscopic properties of the SiC nanofibers. In addition, this type of support shows improved resitance to oxidation compared to SiC thanks to the growth of the SiC nanofibers that inhibit the oxidation. Other improvements of the supports are imaginable by doping with other elements.