Autoassemblage de macromolécules biologiques via des poly(pyrroles) et/ou des nanotubes de carbone fonctionnalisés

par Jessica Baur

Thèse de doctorat en Chimie biologie

Sous la direction de Michael Holzinger et de Serge Cosnier.

Soutenue en 2010

à Grenoble , dans le cadre de École doctorale chimie et science du vivant (Grenoble) .


  • Résumé

    Ce mémoire est consacré au développement d'assemblages hybrides à base de biomolécules et de polymères avec ou sans nanotubes de carbone en vue de leur application dans des domaines tels que les biocapteurs ou les biopiles. Dans un premier temps, le poly(pyrrole-NTA)/Cu2+ a été utilisé pour l'élaboration de capteurs à ADN ou de biocapteurs enzymatiques. Ainsi, il a pu être utilisé avec son partenaire d'affinité, l'histidine, pour l'immobilisation réversible d'oligonucléotides sondes marqués avec des histidines. Grâce à une détection sans marquage de la cible, la spectroscopie d'impédance électrochimique, le plus faible seuil de détection de la littérature (10-15 mol. L-1) pour les biocapteurs à détection impédancemétrique a été décrit. Par la suite, un concept totalement novateur et original a été étudié pour l'utilisation ce polymère afin de réaliser l'immobilisation de biomolécules biotinylées. Cette nouvelle interaction NTA/Cu2+/biotine a été illustrée par l'ancrage d'enzymes et d'oligonucléotides marqués avec des biotines. Dans un second temps, des architectures tridimensionnelles à base de nanotubes de carbone fonctionnalisés de façon non-covalente ont été considérées. Tout d'abord, la fonctionnalisation multiple de nanotubes de carbone par interactions - avec des pyrènes modifiés en utilisant les trois systèmes affins les plus courants (adamantane/-cyclodextrine, avidine/biotine et NTA/Cu2+/histidine) a été entreprise. Cette étude a permis d'ouvrir de nombreuses perspectives dans le domaine des biocapteurs ou des biomatériaux. Ensuite, la connexion d'une hydrogénase sur des matériaux hybrides polymère rédox/nanotubes de carbone a été réalisée. Bien que ce ne soit qu'une étude préliminaire, les résultats obtenus ont montré l'efficacité de ce type d'architecture pour la production d'énergie propre à partir du dihydrogène.

  • Titre traduit

    Self assembly of biological macromolecules using poly(pyrroles) and/or functionalized carbon nanotubes


  • Résumé

    This work is dedicated to the development of hybrid assemblies based on polymers and biomolecules with or without carbon nanotubes with the aim to show their applications in different areas such as biosensors or bio-fuel cells. Firstly, poly(pyrrole-NTA)/Cu2+ was used for the elaboration of DNA or enzymatic biosensors. So, it was able to be used with its affinity partner, histidine, for the reversible immobilization of oligonucleotide probes tagged with histidines. Thanks to a detection without labelling step of the target, the electrochemical impedance spectroscopy, the lowest detection limit described in the literature (namely 10-15 mol L-1) for impedimetric DNA sensors was reached. Following this, an innovative and original concept was studied for the immobilization of biotinylated biomolecules on this polymer. This new interaction between NTA/Cu2+ and biotin was illustrated by biotinylated biomolecules (enzymes and oligonucleotides) anchoring. Secondly, three-dimensional architectures based on non-covalent functionalization of carbon nanotubes were considered. First of all, the multiple functionalization of carbon nanotubes by - interactions with modified pyrenes by using the most common affinity systems (adamantane/-cyclodextrine, avidine/biotin and NTA/Cu2+/histidine) was studied. These experiments elucidated numerous perspectives in the field of biosensors and biomaterials. Then, the hydrogenase electrical connection on hybrid materials based on redox polymer/carbon nanotubes was realized. Although it is only a preliminary study, the obtained results showed the efficiency of this kind of architecture for the clean energy production from dihydrogen.

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Informations

  • Détails : 1 vol. (229 p.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. 267 réf.

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  • Bibliothèque : Université Grenoble Alpes (Saint-Martin d'Hères, Isère). Bibliothèque et Appui à la Science Ouverte. Bibliothèque universitaire Joseph-Fourier.
  • Disponible pour le PEB
  • Cote : TS10/GRE1/0189/D
  • Bibliothèque : Université Grenoble Alpes (Saint-Martin d'Hères, Isère). Bibliothèque et Appui à la Science Ouverte. Bibliothèque universitaire Joseph-Fourier.
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  • Cote : TS10/GRE1/0189

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  • Cote : 2010GRENV051
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