Étude de l'interaction eau-basaltes lors d'injection de CO2

• Auteur / Autrice : Therese Kaarbo Flaathen
• Direction : Eric H. Oelkers, Sigurdur R. Gislason
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Hydrologie et géochimie
• Date : Soutenance en 2009
• Etablissement(s) : Toulouse 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dioxyde de carbone atmosphérique

Interaction eau-roche

Altération (géologie)

Basalte

Mots clés libres

Storage de CO2

Dissolution des basaltes

Précipitation de calcite

Sulphate

Libération d'éléments toxique

Volcan Hekla

Résumé

Les dangers potentiels liés à l'augmentation de la teneur en CO2 de l'atmosphère, tels que les changements climatiques ou l'élévation du niveau des mers, ont provoqué un grand intérêt pour la séquestration du gaz carbonique dans les formations géologiques. Le moyen thermodynamiquement le plus sûr pour stocker le carbone est sous la forme de minéraux carbonatés, mais il exige une source de cations divalents qui ne soit pas carbonatée. Les roches basaltiques qui présentent de fortes teneurs en calcium, magnésium et fer peuvent être une de ces sources et la possibilité de former des minéraux carbonatés par injection de CO2 dans les roches basaltiques est en cours d'investigation en Islande et dans d'autres endroits du monde. Dans ce cadre, l'objectif de cette thèse est de contribuer à l'optimisation de la précipitation des carbonates dans les basaltes lors de l'injection de CO2 grâce à une série d'études de terrain et de laboratoire complémentaires. Une étude détaillée de la composition chimique des eaux souterraines au pied du volcan Mont Hekla, dans le sud de l'Islande, a d'abord été menée afin d'évaluer l'évolution chimique des fluides et la mobilité des métaux toxiques lors des interactions entre basalte et fluides riches en CO2. Ces fluides fournissent un analogue naturel pour estimer les conséquences de la séquestration du CO2 dans les basaltes. La teneur de ces fluides en carbone inorganique dissous diminue de 3,88 à 0,746 mmole/kg avec l'augmentation de la mise en solution du basalte tandis que le pH passe de 6,9 à 9,2. Ces observations fournissent une preuve directe du potentiel qu'offre la dissolution du basalte pour séquestrer le CO2. Les concentrations des métaux toxiques dans ces eaux sont faibles et la modélisation des chemins réactionnels suggère que la calcite et les (oxy)hydroxydes de fer piègent ces métaux, suite à l'alcalinisation des fluides induite par la dissolution continue du basalte. On sait que ce sont les cations divalents libérés par la dissolution du verre basaltique qui contrôlent la minéralisation du gaz carbonique dans les basaltes. La vitesse de dissolution du verre basaltique peut être accrue par l'addition de ligands qui se complexent avec Al3+. L'ion SO42- fait partie de ces ligands et l'étude de son impact sur la vitesse de dissolution du verre basaltique a été conduite dans des réacteurs de type 'mixed flow' à 50°C et 3 < pH < 10. . .

The potential dangers with increased concentration of CO2 in the atmosphere, such as climate changes and sea level rise, have lead to an interest in CO2 sequestration in geological formations. The thermodynamically most stable way to store carbon is as carbonate minerals. Carbonate mineral formation, however, requires divalent cations originating from a non-carbonate source. One such source is basaltic rocks which contain high concentrations of Ca2+, Mg2+ and Fe2+. The potential for forming carbonate minerals through the injection of CO2 into basalt is under investigation in Iceland and several other places around the world. The aim of this thesis is to help optimize carbonate mineral precipitation in basalts during CO2 injection through a series of related field and laboratory studies. A detailed study of the chemical composition of the groundwater surrounding the Mt. Hekla volcano in south Iceland was performed to assess fluid evolution and toxic metal mobility during CO2-rich fluid basalt interaction. These fluids provide a natural analogue for evaluating the consequences of CO2 sequestration in basalt. The concentration of dissolved inorganic carbon in these groundwaters decreases from 3. 88 to 0. 746 mmol/kg with increasing basalt dissolution while the pH increases from 6. 9 to 9. 2. This observation provides direct evidence of the potential for basalt dissolution to sequester CO2. The concentrations of toxic metals in these waters are low and reaction path modeling suggests that calcite and Fe(III) (oxy)hydroxides scavenge these metals as the fluid phase is neutralized by further basalt dissolution. The rate limiting step for mineralization of CO2 in basalt is thought to be the release of divalent cations to solution through basaltic glass dissolution. . .