Dynamique non linéaire : des molécules triatomiques à l'ADN

par Michael Sanrey

Thèse de doctorat en Physique de la matière condensée et du rayonnement

Sous la direction de Marc Joyeux.

Soutenue en 2008

à Grenoble 1 .

mots clés

• Molécules triatomiques
• ADN

Résumé

Le travail présenté dans ce manuscrit s'articule autour de deux thématiques, physique moléculaire et physique statistique de l'ADN, dans lesquelles la présence de non linéarités intrinsèques aux systèmes étudiés détermine la dynamique sous jacente. Dans une première partie, on utilise des approches combinées classiques et quantiques pour l'étude de la dynamique de paquets d'onde moléclÙaires. On étudie ainsi un phénomène dynamique curieux, appelé plane switching, dans le cas de la molécule de C02. Ensuite, on s'intéresse à la dynamiqm non adiabatique de N02 aux temps courts, utilisant des approches quasi-classiques et la propagation exacte de paquets d'onde quantiques. En particulier, on détermine et caractérise une zone d'interaction effective qui conditionne l'essentiel de la dynamique dans le régime quasi-classique de quelques centaines femtosecondes. Enfin, on étudie le régime purement quantique intervenant aux temps longs (plusieurs ps), en lien avec l'observatio d'oscillations de basse fréquence dans le signal d'ionisation de récentes expériences pompe-sonde réalisées sur N02. La seconde partie traite de la dénaturation thermique de l'ADN, qui correspond à la transition d'une conformation double-brin de l'ADN à une conformation monobrins en fonction de la température du milieu. Nous proposons ici un nouveau modèle hamiltonien d'ADN plus réalistes que les existants. On étudie la dénaturation thermique de ce modèle et nous y incorporons des éléments de la structure secondaire de l'ADN. Ensuite, nous présentons une étude sur les états de bulle observés expérimentalement dans de courtes séquences d'ADN. Nous terminons par la présentation de résultats préliminaires sur l'étude théorique de la dénaturation mécanique de l'ADN.

Résumé

The work presented here deals with molecular physics and DNA statistical physics. Ln the first part, we use combined classical/quantum mechanical approaches to investigate the time domain dynamics of molecular wave packets. We study a curious dynamics phenomenon called the "place switching", in the case of C02. Then, we are interested in non adiabatic dynamics for N02 at short times, using quasi-classical approach and exact quantum wave packet propagation. We determine and characterize a interaction zone which is at the origin of the quasi-classical regime, during several hundreds offemtoseconds. Finally, we investigate a purely quantum regime at longer times and give new interpretations about recent pump-probe experiments on N02. The second part concerns DNA thermal denaturation. We propose here a new model more realistic than before ones. We investigate thermal denaturation ofthis particular model and incorporate secondary structure elements. Then we present results about "statistical bubble states" recently experimentally observed in short DNA sequences. Finally, we show preliminary theoretical studies in the framework ofDNA mechanical denaturation