Thèse soutenue

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Auteur / Autrice : Christian Mun
Direction : Charles Madic
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie. Radiochimie
Date : Soutenance en 2007
Etablissement(s) : Paris 11
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Résumé

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Cette thèse s’inscrit dans la catégorie des accidents graves avec entrée d’air dans la cuve du réacteur nucléaire. Un tel scénario accidentel pourrait conduire à un relâchement significatif de ruthénium dans l’enceinte de confinement. Etant donné le caractère volatil et radiotoxique de l’espèce RuO4, l’objectif de cette thèse consistait à estimer la fraction de RuO4(g) pouvant être relâchée dans l’environnement depuis l’enceinte. Au cours des travaux, une loi de vitesse de décomposition du tétroxyde gazeux a pu être déterminée. L’humidité joue un rôle catalytique, tout comme la présence de dépôts de ruthénium. Les deux substrats, acier inoxydable et acier peint, n’ont pas montré d’affinité chimique avec RuO4. Cette absence de réactivité a d’ailleurs été confirmée par l’étude par XPS, qui a décelé la même espèce présente à la surface des dépôts quelle que soit la nature du substrat. Il a alors été conclu que la destruction de RuO4(g) correspond à une décomposition directe en phase gazeuse, suivie d’une condensation sur les surfaces présentes. Le phénomène de revolatilisation de ruthénium par radiolyse à partir de dépôts de Ru a également été mis en évidence. Une loi de vitesse d’oxydation a été établie. L’augmentation de la température et du taux d’humidité favorisent nettement la réaction d’oxydation. Enfin, l’établissement des lois comportementales du Ru a permis de réaliser une application au cas réacteur en proposant une modélisation du terme source ruthénium. Les résultats des calculs réacteur indiquent que les valeurs des termes sources en 106Ru peuvent être proches de la valeur de référence actuellement prise en considération par l’IRSN, pour les REP 900 MWe.