Caractérisation des défauts ponctuels induits par l'irradiation dans les céramiques : exemple des oxydes α-A12O3, MgO et MgA12O4

Characterization of radiation induced point defects in ceramics : application to alpha-A12O3, MgO andt MgA12O4

• Auteur / Autrice : Chrystelle Dalmasso
• Direction : Philibert Iacconi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2005
• Etablissement(s) : Nice
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Sciences fondamentales et appliquées (Nice2000-....)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Lumière -- Absorption

Ions lourds

Thermoluminescence

Oxydes

Irradiation

Résumé

Ce travail concerne la caractérisation des dommages d’irradiation induits dans trois céramiques oxydes susceptibles d’être utilisées comme matrice inerte pour cible de transmutation: α-Al2O3, MgO et MgAl2O4. Pour simuler l’impact des fragments de fission, les échantillons ont été irradiés avec des ions lourds de quelques centaines de MeV. L’endommagement créé a été analysé par thermoluminescence (TL), absorption optique, fluorescence, résonance paramagnétique électronique (RPE) et diffraction des rayons X (DRX) à faible incidence. L’irradiation induit la formation d’agrégats de lacunes anioniques à partir de lacunes isolées présentes initialement ou créées lors des cascades de déplacements ; les défauts induits dans MgAl2O4 sont également liés au désordre cationique. La diminution de l’intensité de TL observée suite à l’irradiation est corrélée à l’augmentation de l’absorption optique des matériaux mais aussi à la diffusion des défauts ponctuels vers les joints de grains et aux agrégats de défauts créés par les ions lourds. Les mesures de DRX montrent que MgAl2O4 présente une phase amorphe alors que α-Al2O3 et MgO restent cristallins même à haute fluence (2,0. 1014 ions/cm²). L’étude de différents paramètres d’irradiation indique que le pouvoir d’arrêt joue un rôle fondamental dans l’endommagement et que les défauts ponctuels sur le réseau anionique sont créés lors des collisions nucléaires. En outre, l’irradiation à haute température induit une coalescence des défauts isolés aboutissant à la formation d’agrégats de défauts. Enfin, les expériences de recuit mettent en évidence l’existence d’une température critique de 500 °C pour la guérison des défauts induits observés.

This work is about characterization of radiation damage induced in three ceramic oxides candidates as inert matrix for the transmutation of nuclear waste: α-Al2O3, MgO and MgAl2O4. To simulate the impact of fission fragments, the sintered samples were irradiated with swift heavy ions. The radiation damage produced has been characterized by thermoluminescence (TL), optical absorption, fluorescence, electron paramagnetic resonance (EPR) and small incidence X-ray diffraction (XRD). Irradiation induced clusters of anion vacancies from isolated vacancies initially present or created during displacement cascades; defects induced in MgAl2O4 are also associated with cation disorder. Following irradiation, the observed decay of the TL intensity can be related to a rise of the sample absorption but also to point defects diffusion at grain boundaries and to large defect complexes produced by the incident heavy ions. Grazing XRD measurements show the amorphization of MgAl2O4 whereas α-Al2O3 and MgO pellets remain crystalline even at high fluences (2,0. 1014 ions/cm²). The study of various irradiation parameters indicates that the stopping power plays an essential role on the radiation damage produced and that point defects in the anion sublattice are created during nuclear collisions. Besides, high temperature irradiation induced coalescence of isolated defects thus forming defects aggregates. Finally, thermal annealing experiments suggest a critical temperature of 500 °C for the recovery of the observed induced defects.