Processus électroniques d'excitation et de relaxation dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes

• Auteur / Autrice : Jérôme Gaudin
• Direction : Patrick Martin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences physiques et de l'ingénieur. Laser et matière dense
• Date : Soutenance en 2005
• Etablissement(s) : Bordeaux 1
• Jury : Président / Présidente : Éric Freysz
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Patrick Martin, Éric Freysz, Gérald Dujardin, Gérard Jamelot, Stéphane Guizard, Alexandre Bouzdine, Sergey Klimentov, Andrey N. Vasilʹev
• Jury : Rapporteurs / Rapporteuses : Gérald Dujardin, Gérard Jamelot

Mots clés

Mots clés contrôlés

Excitation électronique

Relaxation, Phénomènes de

Diélectriques

Lasers femtoseconde

Résumé

Nous avons étudiés l'excitation d'un solide diélectrique par une impulsion laser femtoseconde (fs) intense dans le domaine visible où XUV. Ce type d'irradiation produit des électrons ex-cités avec des énergies initiales qui vont de quelques eV à quelques dizaines d'eV au dessus du bas de la bande de conduction. La relaxation de ces électrons est à l'origine de nombreux phénomènes tels que l'ablation laser, le claquage optique ou le transport des électrons " chauds " dans les matériaux à intérêt technologique (SiO2 et diamant). L'objectif de ce travail de thèse est d'étudier de façon directe et de mieux comprendre ces mécanismes de relaxation électroniques. Deux techniques expérimentales complémentaires, utilisant les impulsions XUV ultrabrèves, issues de la génération d'harmoniques d'ordres élevés, ont été mises oeuvre pour mener à bien ces études. Tout d'abord, les expériences de photoémission ont permis de mettre en lumière un nouveau mécanisme d'absorption du rayonnement par les électrons de la bande de conduction : les transitions multiphotoniques interbandes. Nos résultats montrent que ce processus est le mécanisme dominant d'échau_ement des électrons. Cette conclusion est de plus corroborée par les résultats d'un modèle théorique basé sur la résolution de l'équation de Schrödinger dépendante du temps. D'autre part, des expériences " pompe/sonde " de photoémission résolue en temps ont eu pour but de sonder la population d'électrons excités par une impulsion XUV et de suivre son évolution temporelle sur une échelle de temps fs à ps. Les temps de décroissance mesurés sont de l'ordre de quelques ps pour des électrons de 30 eV. L'interprétation des ces durées de vie longue est problématique. Nous suggérons un modèle de relaxation en deux étapes, tout d'abord purement électronique et rapide, puis d'interaction avec le réseau plus lente, pour expliquer ces résultats expérimentaux. Le second type d'expériences porte sur une spectroscopie de photoconduction sur du diamant. En utilisant les harmoniques d'ordres élevés comme source d'excitation nous avons mesuré le courant de déplacement induit qui permet d'accéder au nombre d'électrons excités en fonction de l'énergie des photons incidents. Cette information permet d'étudier l'e_cacité de l'ionisation par impact (collision inélastique électron/électron). Nos résultats peuvent s'interpréter par la structure particulière du diamant qui comporte une deuxième bande interdite 10 eV au dessus du bas de la bande de conduction. Des simulations Monte-Carlo permettent de confirmer cette interprétation.