Diffraction des rayons X sur couches d'oxydes épitaxiées : Elaboration et analyse microstructurale

X-ray diffraction from oxide epitaxial layers : Elaboration and microstructural analysis

• Auteur / Autrice : Alexandre Boulle
• Direction : Alain Dauger, René Guinebretière
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences des matériaux céramiques
• Date : Soutenance en 2002
• Etablissement(s) : Limoges
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Limoges. Faculté des sciences et techniques

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microstructure (physique)

Modèles mathématiques

Matériaux céramiques

Rayons X -- Diffraction

Mots clés libres

Couches épitaxiées

Cartographie du réseau réciproque

Analyse de profil de raie

Profil instrumental

Géométrie parallèle

Résumé

Ce travail concerne la mise en oeuvre de la diffraction des rayons X pour l'analyse microstructurale de couches épitaxiées de matériaux oxydes. A cet effet ont été élaborées des méthodes d'acquisition des données spécifiques à ce type de matériau, telle que la cartographie du réseau réciproque, sur un appareil précédemment développé au laboratoire et dédié à l'étude des ma tériaux nanostructurés. Ce montage permet l'enregistrement de cartes du réseau réciproque en haute résolution en quelques dizaines de minutes. La fonction de résolution instrumentale bidimensionnelle a été évaluée en prenant en compte chaque élément optique du montage : source, monochromateur à quatre réflexions, échantillon et détecteur à localisation. Cette étude a montré que la résolution angulaire atteint quelques millièmes de degrés dans la plupart des modes de fonctionnement. Deux systèmes oxydes ont été étudiés. Le premier est le matériau ferroélectrique SrBi2Nb2O9 déposé sur SrTiO3 par voie sol-gel. L' analyse de la largeur, ainsi que l'analyse de Fourier des profils de raie de diffraction X ont montré l'existence de fautes d'empilement le long de l'axe c. L'étude de la microstructure de couches de ZrO2 dopé Y2O3 déposées par voie sol-gel sur Al2O3 a été basée sur la modélisation des profils de diffraction dans plusieurs directions de l'espace réciproque en prenant en compte des paramètres physiques( instrument et microstructure). Les mécanismes d'épitaxie par croissance granulaire et de séparation de phase vide/matière au sein de la couche ont été mis en évidence. L'analyse a de plus montré que les couches sont fortement déformées et que ces déformations sont partiellement relaxées par l'insertion de défauts d'accommodation.

This work deals with microstructural analysis in oxide epitaxial layers. Specific acquisition methods have been developed, such as the so-called reciprocal space mapping technique. Experiments have been carried out on a home made diffractometer devoted to the study of nanostructured materials. This set-up allows very fast reciprocal space map acquisitions (e. G. A few tens of minutes) in a high resolution mode. The two-dimensional instrumental profile has been calculated taking into account each optical element in the beam path : the X-ray source, the four-bounce monochromator, the sample and the curved position sensitive detector. This study showed that the instrumental broadening can be as low as a few thousandth of degrees in most of the scanning modes. Two oxide systems have been investigated. The first one is the ferroelectric material SrBi2Nb2O9 deposited onto SrTiO3 by sol-gel coating. Integral breadth as well as Fourier analysis of the diffraction profiles showed that the samples contain stacking faults located along the c-axis. The microstructural analysis of Y2O3 stabilized ZrO2 thin films deposited onto Al2O3 by sol-gel coating has been undertaken by profile modeling into several directions of reciprocal space taking into account physical parameters (the instrument and the microstructure). A peculiar epitaxial growth mechanism and a void/matter phase separation have been evidenced. Additionally it is shown that the layers are highly strained, and strain relaxation probably occurs by the introduction of misfit dislocations.