Etude de l'endommagement de la zircone induit par implantation ionique

par Jérôme Fradin

Thèse de doctorat en Physique. Sciences des matériaux . Rhéologie

Sous la direction de Robert Grynszpan.

Soutenue en 2002

à Paris, ENSAM .

mots clés

• Déchet radioactif
• Confinement
• Zircone
• Zircone stabilisee
• Implantation ion
• Endommagement
• Spectrosc0pie
• Positron
• Gaz rare
• Annihilation particule

Résumé

La transmutation d'éléments à vie longue est une des solutions envisagées afin de réduire la quantité et la nocivité des déchets radioactifs de haute activité. La zircone est l'une des matrices inertes susceptibles de contenir ces éléments radiotoxiques. Le confinement des déchets dépend du maintien de l'intégrité du matériau. L'objet de cette étude est donc d'évaluer le comportement sous implantation ionique à basse énergie de la zircone stabilisée en phase cubique. Les cinétiques d'endommagement ont été étudiées en utilisant la spectroscopie par implantation de positrons lents (SPIS) et la Spectroscopie par Rétrodiffusion Rutherford couplée à la Canalisation (RBS/C). Les variations de l'accumulation du dommage induit par l'implantation de diverses fluences d'ions gaz rares dans la zircone, ont permis de définir les limites communes de 5 stades dont 2 ont été nouvellement identifiés dans cette étude. La forte sensibilité de la SPIS à faible fluence a permis de définir un stade précurseur de la production du dommage correspondant à une augmentation de la concentration de défauts ponctuels et à la coalescence de petits amas d'environ 2 à 5 nm de diamètre. Mieux adaptée à l'étude des fortes fluences, la RBS/C confirme la résistance élevée de la zircone à l'amorphisation. Les variations de l'accumulation du dommage ont permis d'identifier deux mécanismes à seuils distincts. Le premier, intervenant autour de 4 dpa (déplacements par atomes), est un processus d'accumulation de défauts. Le second, correspondant à la formation de bulles et/ou de précipités, nécessite environ 3,5 % at. D'impureté. Les résultats de simulations TRIM ainsi que ces deux seuils sont à la base d'un modèle prédictif de l'ordre d'intervention de chaque processus. Le modèle d'impact direct décrit bien le stade précurseur alors que le stade 2 est modélisé par des recouvrements (ou impacts) multiples. Ces résultats nous conduisent à proposer un modèle général des 4 premiers stades d'endommagement de la zircone dans le cas où le processus d'accumulation de défauts précède la formation de bulles et/ou de précipités.

Titre traduit

Radiation damage induced by ion implantation in zirconia

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