Nouvelles approches pour l'etude de supramolecules synthetiques par spectrometrie de masse

• Auteur / Autrice : Hélène Nierengarten
• Direction : Alain Van Dorsselaer
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 2001
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Résumé

L'objectif principal de ce travail de these consistait a etablir de nouvelles approches en spectrometrie de masse electrospray (es-ms) et en spectrometrie de masse a ionisation/desorption laser assistee par matrice (maldi-ms) pour la caracterisation et l'etude d'edifices supramoleculaires et moleculaires de nouvelle generation, c'est-a-dire plus grands (mm>3000 da), plus complexes, et de structures plus variees qu'a l'accoutumee. Une partie introductive presente les principales notions concernant l'ionisation es et maldi ainsi que quelques concepts admis dans le domaine de la chimie supramoleculaire. La seconde partie presente nos resultats. Apres avoir determine les conditions et/ou les strategies experimentales adaptees a ces edifices de nouvelle generation, nous avons pu evaluer les possibilites et les limites de ces deux approches a l'aide de problematiques tres variees : le suivi de la formation par es-ms d'un catenane doublement entrelace et d'un helicate de cuivre, l'etude par es-ms des proprietes enantiomeriques de macrocycles chiraux, la caracterisation par es-ms et/ou maldi-ms de polymeres de coordination generant des m/z>10000 (mm>32000 da), de grilles multimetalliques (mm>16000 da), d'une double helice circulaire (mm>6700 da) formee de seize unites auto-assemblees, de cylindres de cadmium (mm>6500 da) et enfin la caracterisation par le biais de ces deux techniques de fullerodendrons neutres de haut poids moleculaire (mm>5000 da). Compte tenu des difficultes rencontrees par les techniques analytiques classiques (rmn, cristallographie), les resultats obtenus soulignent le potentiel formidable de l'es-ms pour la caracterisation ou l'etude de composes synthetiques de nouvelle generation. En maldi-ms par contre, de nombreux efforts de mise au point doivent encore etre fournis. D'apres nos observations, il sera possible dans un avenir proche d'ameliorer ces resultats grace a l'utilisation de matrices plus adaptees a ce type de systemes.