Elaboration, caractérisation et propriétés physiques de monocristaux de (Sr, Ca, La)14Cu24O41

par Udo Ammerahl

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Alexandre Revcolevschi.

Soutenue en 2001

à Paris 11 .


  • Résumé

    Des monocristaux de composition (Sr,Ca,La)_14CU_24O_41 présentant une fusion non-congruente ont été synthétisés par la méthode de la zone flottante associée à un four à image puis caractérisés par diffraction X et des neutrons. Les études structurales ont révélé, pour les composés substitués au lanthane, un désordre unidimensionnel dans le sous-réseau des chaînes. Les propriétés thermodynamiques des chaînes ont été étudiées par des mesures de dilatation thermique, de chaleur spécifique, d'aimantation et de susceptibilité magnétique. Les courbes de susceptibilité et d'aimantation obtenues sur Sr_14CU_24O_41 sont conformes au modèle des dimères isolées, avec un gap de spin de J=133K. Ce modèle a été appliqué également, avec succès, à la dilatation thermique qui a révélé des contributions anomales selon la direction c, associées à la formation des dimères. A l'aide de rélations thermodynamiques il a été établi que la pression uniaxiale, le long des chaînes, stabilisait le gap de spin, avec 4. 2 GPa/K. La substitution du Sr par Ca induit un transfert de charges des chaînes vers les échelles et une modification des propriétés magnétiques des chaînes. Dans le cas du composé Sr_2Ca_12CU_24O_41, le modèle des dimères isolés n'est plus valable ; l'état magnétique ressemble plutôt à celui d'une chaîne antiferromagnétique homogène de Heisenberg avec un spectre d'excitation continue. Le diagramme des phases magnétiques de Ca_9La_5CU_24O_41, a été déterminé à l'aide de mesures de chaleur spécifique sous champ et d'aimantation. L'absence d'une phase de spin-flop suggère que les chaînes dans ce système sont plutôt représentées par le modèle de Ising que par le modèle de Heisenberg caractéristique des cuprates. Des expériences de conductivité thermique ont été effectuées sur plusieurs échantillons de composition Ca_9La_5CU_24O_41 et Sr(14-x)Ca(x)CU_24O_41 (x<5) et ont révélé une contribution anomale, d'origine magnétique, associée à un phénomène de transport unidimensionnel lié aux échelles.

  • Titre traduit

    Growth, characterization and physical properties of (Sr, Ca, La)14Cu24O41 single crystals


  • Résumé

    Incongruently melting (Sr,Ca,La)_14CU_24O_41 single crystals were grown by the travelling solvent floating zone (TSFZ) method using an image furnace and subsequently characterized by X-ray and neutron diffraction. The structural studies on La-substituted compounds revealed one-dimensional disorder within the subcell of the chains. The thermodynamic properties of the chains were studied by thermal expansion, specific heat, susceptibility and magnetization measurements. In the case of Sr_14CU_24O_41, the susceptibility can be described within a model of non-interacting dimers showing a spin gap of J=133K. This model was also successfully applied to the thermal expansion where anomal contributions, due to dimerization, were observed along the c axis. From general thermodynamic relations it was found that uniaxial pressure along the chains increases the spin gap up to 4. 2 GPa/K. The substitution of Sr by Ca leads to a charge transfer from the chains to the ladders inducing a change of the magnetic properties of the chains. Therefore, in the case of Sr_2Ca_12CU_24O_41, the non-interacting dimer model is not applicable anymore, whereas the magnetic behavior is reminiscent of that of a homogenous antiferromagnetic Heisenberg chain known to be gapless. The magnetic phase diagram of Ca_9La_5CU_24O_41 was determined by specific heat under magnetic field and magnetization measurements. The absence of a spin-flop phase suggests that the Ising model yields a better description of the chains than the Heisenberg model, characteristic for cuprates. Measurements of the thermal conductivity were performed on several samples of Ca_9La_5CU_24O_41 and Sr(14-x)Ca(x)Cu24O41 (x<5) revealing anomal magnetic contributions associated to one-dimensional transport phenomena within the ladders.

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Informations

  • Détails : 71 p.
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. p.[67]-70.

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  • Disponible pour le PEB
  • Cote : M/Wg ORSA(2001)316

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  • Cote : 2001PA112316
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