Thèse soutenue

FR
Accès à la thèse
Auteur / Autrice : Bertrand Bessagnet
Direction : Robert Rosset
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique et chimie de l'atmosphère
Date : Soutenance en 2000
Etablissement(s) : Toulouse 3

Mots clés

FR

Résumé

FR

Depuis une trentaine d'années environ, les pays industrialisés pnt pris conscience des risques pour l'avenir de notre atmosphère si rien n'était entrepris pour modifier notre comportement vis à vis de l'environnement. A cet égard, l'étude des particules d'aérosols est nettement en retard par rapport à celle de la phase gazeuse. Elle est en effet beaucoup plus complexe par rapport à la phase gazeuses de l'atmosphère : sources et distributions spatio-temporelles plus localisées, nécessaire traitement à la fois de leur granulométrie et d eleur chimie, chimie hétérogène de surfaces "imparfaites et sales" (compte tenu des nombreuses espèces chimiques présentes dans l'atmosphère), intégration dans leur composition des caractéristiques chimiques des divers milieux rencontrés lors de leur transport, etc. . . Par ailleurs, des bases de données expérimentales existent, parfois très détaillées localement, souvent peu documentées quant aux distributions spatiales. Les réseaux de mesures commencent à peine à intégrer les particules dans leur indice de qualité de l'air (indice ATMO en France), sous la forme de normes telles que PM2. 5 (masse des particules de diamètre inférieur à 2. 5 μm) ou PM10. Une première partie sera consacrée à une synthèse bibliographique sur l'aérosol carboné ; une analyse de sa composition, de sa structure et de son comportement physico-chimique sera évoquée. Cette partie préparera un deuxième chapitre, dédié à l'élaboration et à la présentation d'outils numériques permettant de décrire l'ensemble des processus chimiques et microphysiques en jeu. Il sera notamment question de modéliser la formation d'espèces secondaires condensables, formées par photooxydation dans l'atmosphère (transferts Gaz/particule). Une approche novatrice de l'aérosol, prenant en compte la morphologie des particules, sera proposée. En effet, la communauté scientifique a décrit jusqu'àprésent les différents processus en considérant des particules sphériques. Bien que cette approche soit classique pour la formulation des processus, il nous a paru important d'introduire un paramètre fractal de morphologie dans la description de ces processus. En effet, nous verrons que l'aire d'échange gaz/particules est d'une importance capitale dans les processus de chimie hétérogène (absorption, catalyse de surface, etc. . . ). Le paramètre de dimension fractale permet ainsi de quantifier le rapport surface/volume des particules. L'importance de la contribution des sources mobiles sur la charge totale de matière particulaire en zone urbaine, nous a amené à étudier l'évolution des particules émises par un véhicule. Dans des conditions réelles d'émission, le modèle de particules fractales permet de suivre l'evolution des particules (compositions, tailles, etc. . . ) du pot d'échappement vers le milieu ambiant. Nous verrons en effet que les particules de combustion sont particulièrement bien décrites par l'approche fractale. Des analyses de sensibilité seront présentées. L'impact de la teneur en souffre des carburants sera notamment analysé, qui permettra d'expliquer l'apparition, observée par certains auteurs, de nanoparticules à l'échappement. Au vu de ces effets néfastes sur les systèmes catalytiques, le soufre est impliqué dans les futures régulations des carburants d'ici à 2004 en Europe et aux Etats-Unis