Etude de la croissance d'agregats et de films minces a proprietes catalytiques induite par pulverisation plasma

par JEAN-PHILIPPE ROZENBAUM

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Pascal Brault.

Soutenue en 2000

à Orléans .

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  • Résumé

    Ces travaux concernent la synthese d'agregats metalliques par pulverisation plasma, leur caracterisation et leur evaluation catalytique pour l'hydrogenation du butadiene-1,3 et pour l'oxydation partielle du methane en reacteurs a temps courts. Un plasma d'argon est utilise pour pulveriser un filament metallique helicoidal representant la source de metal. Des agregats nanometriques (pd, pt, rh et bi-metallique pt-rh) se forment sur les substrats (si, si 3n 4, sic, grilles de microscopie et monolithes de cordierite). Une partie de ce travail a permis de comprendre les phenomenes regissant les mecanismes de pulverisation et de depot. L'etude du plasma a ete menee par spectroscopie d'emission et par mesures electriques. Les parametres influencant le processus de pulverisation sont les flux et energie des ions. Au niveau du substrat, le processus de depot est regi par les flux et energies des ions et des atomes metalliques. La combinaison de methodes d'analyse de surface a ete necessaire pour caracteriser la composition chimique, la morphologie et les proprietes electroniques des depots. Il ressort que les conditions plasma ont une grande influence sur la croissance metallique et conduisent a des morphologies tres differentes. En outre, la composition et la morphologie des depots (parametre majeur de l'activite catalytique) sont controlables et reproductibles. Pour l'hydrogenation du butadiene-1,3, les catalyseurs plans de pd presentent des conversion et selectivite proches de celles obtenues sur des depots realises par jet atomique. Pour la production d'hydrogene par oxydation partielle du methane a haute temperature, les catalyseurs plans de pt, rh et pt-rh ont une faible efficacite a cause d'une faible surface de contact avec les reactifs ; a nombre de sites actifs egal, les monolithes recouverts de rhodium sont aussi performants que ceux prepares par voie chimique. Ces travaux ont permis de valider la methode de depot par plasma et donner des resultats de performances catalytiques tres encourageants.


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Informations

  • Détails : 253 p.
  • Annexes : 119 ref.

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