Etude des processus d'oxydation abiotique de bitumes petroliers en conditions naturelles et simulees

• Auteur / Autrice : Armelle Charrie-Duhaut
• Direction : Pierre Albrecht
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences et techniques
• Date : Soutenance en 1999
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Résumé

L'etude des processus d'alteration affectant les bitumes petroliers exposes aux conditions atmospheriques et plus specialement des phenomenes d'oxydation abiotique a ete abordee par l'analyse comparative, au niveau moleculaire, de trois series d'echantillons, chaque serie etant constituee de bitumes de meme origine mais alteres a des degres divers. Il a ainsi pu etre montre que l'alteration s'accompagne d'une augmentation relative de la teneur en oxygene, des proportions et des poids moleculaires moyens des constituants macromoleculaires des bitumes. Parallelement, une diminution des composes de bas poids moleculaire a ete observee liee pour une part a un processus de lessivage-evaporation mais aussi a leur transformation en composes oxygenes par biodegradation ou oxydation abiotique. En effet, l'analyse par chromatographie gazeuse couplee a la spectrometrie de masse des composes polaires a montre la presence, dans les bitumes alteres, de produits oxygenes directement issus de l'oxydation pour partie abiotique de lipides petroliers. Il s'agit notamment de cetones benzyliques, d'acides carboxyliques et de sulfones. L'oxydation des squelettes satures (hopanes, steranes) a egalement ete demontree. Par ailleurs, des experiences de simulation d'oxydation abiotique sur des composes organo-soufres typiquement petroliers (benzothiophenes, thiolanes) en presence de lumiere et d'oxygene ont montre, dans le cas des benzothiophenes, une oxydation rapide des positions benzyliques. D'autre part, des reactions de coupures oxydantes (liaisons c-c et c-s) pouvant toucher les positions benzyliques mais aussi les cycles thiopheniques ainsi que les thiolanes et resultant dans la formation de composes presents dans les bitumes alteres (carboxybenzothiophenes) ont egalement ete mises en evidence. Les resultats obtenus suggerent que l'oxydation abiotique pourrait jouer un role cle dans le devenir des pollutions petrolieres dans l'environnement. Elle transformerait donc le materiel petrolier tres lipidique en produits oxygenes (cetones, sulfones, acides carboxyliques et sulfoniques) plus lessivables et plus biodegradables issus soit de l'oxydation des lipides petroliers soit de reactions de coupures affectant les structures macromoleculaires.