Distribution et topologie de la densité électronique et potentiel électrostatique à partir de la diffraction X haute résolution dans trois aluminosilicates modèles : natrolite, scolécite et spodumène

• Auteur / Autrice : Sandrine Kuntzinger
• Direction : Nour Eddine Ghermani
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique et chimie de la matière et des matériaux
• Date : Soutenance en 1999
• Etablissement(s) : Nancy 1
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université Henri Poincaré Nancy 1. Faculté des sciences et techniques

Mots clés

Mots clés contrôlés

Circuits à couplage de charge

Silicates d'aluminium

Potentiel, Théorie du

Diffraction

Rayons X

Électrostatique

Marketing

Électrons

Résumé

Parmi les matériaux mineraux, les silicates sont d'un grand intérêt de par leurs propriétés physico-chimiques et leurs nombreuses applications industrielles. La natrolite Na2Al2Si3O10. 2H2O et la scolécite CaAl2Si3O10. 3H2O sont des composés aluminosilicatés appartenant à la famille des zéolithes. L'enchaînement des tétraèdres SiO4 et AlO4 par leurs atomes d'oxygène constitue le squelette de ces matériaux de structure analogue et donne naissance à des canaux dans lesquels sont piégés des cations Na+ et Ca2+ ainsi que des molécules d'eau. Le spodumène LiAlSi2O6 est un silicate du type pyroxène dont la structure se compose de chaînes infinies de tétraèdres de silicium reliés entre eux par un seul atome O. Dans l'espace interchaînaire de ce minéral, l'atome Al et l'ion Li+ sont en coordination octaédrique. Dans les expériences de diffraction X haute résolution sur ces matériaux, les intensités ont été mesurées à l'aide de détecteurs ponctuel ou bidimensionnel du type CCD (spodumène) en utilisant les radiations X MoKa et AgKa. Une analyse statistique approfondie des mesures et des paramètres multipolaires (modèle de Hansen-Coppens) de la densité électronique déterminés dans les affinements par moindres carrés a été menée dans cette étude. La méthode des leviers a été appliquée pour tester la validité des charges atomiques de la scolécite. Les liaisons Si-O et Al-O ont été caractérisées par les propriétés topologiques de la densité électronique définies dans la théorie de Bader. Les charges atomiques obtenues expérimentalement par affinement kappa ont été introduites dans le calcul du potentiel de Madelung afin de mettre en évidence les interactions entre les cations (Na+, Ca2+ et Li+) et le squelette aluminosilicaté de ces composés. Les énergies électrostatiques de l'unité formulaire trouvées sont respectivement de -177. 7, -230. 0 et -123. 8 eV pour la natrolite, la scolécite et le spodumène.