Etude experimentale et modelisation de la solubilite du soufre dans les liquides magmatiques

par BEATRICE CLEMENTE

Thèse de doctorat en Chimie

Sous la direction de Michel Pichavant.

Soutenue en 1998

à Orléans .

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  • Résumé

    Les travaux anterieurs montrent que la solubilite et la speciation du soufre dans les magmas sont controlees par les fugacites d'oxygene et du soufre. Les influences de la composition du magma et de la temperature sont mal etablies et il existe peu de donnees pour les magmas rhyolitiques. Cette etude consiste en la determination experimentale de la solubilite et de la speciation du soufre dans les magmas rhyolitiques a haute temperature et haute pression en fonction de la fo 2, la fs 2, la temperature et la composition. Les resultats montrent qu'il est possible d'avoir de fortes concentrations de soufre dans les liquides rhyolitiques (jusqu'a 1000 ppm) quand la fs 2 augmente pour une fo 2 donnee. Pour une fs 2 donnee, la solubilite du soufre diminue quand la fo 2 augmente jusqu'a un minimum, puis la solubilite augmente avec la fo 2. La solubilite du soufre augmente avec la temperature pour une fo 2 et une fs 2 donnees. Le minimum de solubilite se deplace vers des fo 2 plus oxydantes quand la fs 2 augmente pour une temperature donnee et quand la temperature augmente pour une fs 2 donnee. La variation en fer de la composition ne perturbe pas la relation solubilite du soufre en fonction de la fs 2. La solubilite du soufre augmente avec la teneur en alcalins du liquide silicate dans les domaines reduits a faible temperature. Le trajet temperature-fo 2 d'un magma determine le partage du soufre entre une phase fluide et le liquide silicate. Le soufre se dissout sous forme s 2 et s 6 + dans les liquides et le rapport des especes s 2 /s 6 + est fonction de la fs 2, de la fo 2, de l'activite des oxygenes libres dans le liquide silicate et de la temperature. Pour les fortes fs 2, l'espece s 2 se dissout sous forme h 2s ou hs en se substituant a l'oxygene de l'eau moleculaire dissoute dans le liquide silicate. L'ensemble des resultats conduit a une modelisation thermodynamique de la solubilite du soufre dans les magmas qui represente bien les donnees naturelles et experimentales de la litterature.


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