Thèse soutenue

Étude d'agrégats magnétiques moléculaires à haut spin : Mn12-Ac et Fe17Fe19
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Auteur / Autrice : Frédéric Lionti
Direction : Bernard Barbara
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance en 1998
Etablissement(s) : Université Joseph Fourier (Grenoble ; 1971-2015)

Résumé

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La recherche sur les effets quantiques a l'echelle mesoscopique a connu recemment un regain d'interet avec l'etude de nouveaux systemes d'agregats magnetiques moleculaires a haut spin. L'objectif de ce travail est d'etudier les proprietes magnetiques macroscopiques de ces composes (sous forme de monocristaux), a travers deux systemes particuliers : mn 1 2-ac et fe 1 7fe 1 9. Dans le cas de mn 1 2-ac, le magnetisme est porte par des agregats composes de douze ions manganese couples par superechange. Un cristal de ce compose est constitue d'une assemblee d'agregats identiques, de taille nanometrique et en faible interaction. Chaque agregat porte un spin s = 10 a basse temperature, ainsi qu'une forte anisotropie uniaxiale. Les mesures d'hysteresis et de relaxation sont une signature macroscopique de la nature quantique du magnetisme de ces agregats. Au dela de la mise en evidence de l'effet tunnel a l'echelle du nanometre, l'etude des proprietes magnetiques de ce compose montre que cet effet existe jusqu'a des temperatures elevees (t 10k). A ces temperatures, l'effet tunnel se manifeste par une acceleration de la dynamique des spins a la resonance. Dans le cas de fe 1 7fe 1 9, nous approchons la limite des systemes organometalliques superparamagnetiques. Il s'agit du plus gros complexe a base d'ions fer synthetise jusqu'a present. Un cristal de ce compose est constitue d'une assemblee d'agregats identiques de deux types : l'un a dix-sept ions fer (fe 1 7), et l'autre a dix-neuf ions fer (fe 1 9). Outre la valeur elevee du moment magnetique porte par chaque entite dans le cristal (35 b pour fe 1 9 et 25 b pour fe 1 7), on voit apparaitre des chemins de superechange dans la structure, entre ions fer appartenant a des agregats differents. L'etude des phenomenes de relaxation magnetique a tres basse temperature dans ce complexe nous amene a considerer l'eventualite d'un effet tunnel dans la relaxation de l'aimantation du compose ferrimagnetique fe 1 7fe 1 9, ou les deux agregats sont couples.