Interactions laser-surface : co/pd (111) sonde par optique non lineaire et photodesorption d'agregats de palladium epitaxies sur mgo(100)

Laser-surface interactions : co/pd(111) probed by nonlinear optics and photodesorption of palladium clusters grown on mgo(100)

• Auteur / Autrice : SERGE CARREZ
• Direction : Bernard Bourguignon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1997
• Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

Ce travail represente une premiere approche vers la realisation d'experiences de generation de frequence somme (sfg) ou on sondera l'absorption de co pendant la reaction d'oxydation de co sur des agregats supportes en fonction du site d'adsorption. La premiere surface etudiee est l'oxyde de magnesium (100) sur lequel des agregats de pd sont epitaxies. Les agregats de pd sont contamines par un residu carbone. Les modifications induites par un laser a 532 nm absorbe selectivement par les agregats sont sondees par spectroscopie auger. On peut photodesorber efficacement le pd et le carbone de mgo(100). Il y a tres peu de desorption laterale. Le carbone joue un role cle dans la photodesorption, soit par son absorption optique, soit que les molecules desorbees soient des carbures de pd. Plusieurs observations sont compatibles avec une desorption thermique. Cependant nos calculs montrent que la desorption par evaporation d'atomes de pd est exclue. Le deuxieme type de surfaces etudiees est le pd(111) sature par co a des temperatures comprises entre 150 et 200 k. Deux spectroscopies vibrationnelles sensibles au site, l'absorption/reflexion infrarouge (ftir) et la generation de frequence somme ont ete utilisees. Nous avons apporte de nouveaux resultats concernant la couche de co adsorbee sur pd(111) entre 150 et 200 k. Une nouvelle structure de la couche de co, caracterisee par des pics infrarouge bien definis, est attribuee a la presence de domaines ordonnes. Sur cette structure complexe nous avons compare la desorption thermique et la photodesorption par des photons de 308 et 532 nm pour les differents sites d'adsorption. Nous avons montre que la sfg est applicable en ultravide a des sites tres peu lies. Des differences entre desorption thermique et photodesorption sont observees, principalement le fait qu'une interconversion a lieu thermiquement et pas en photodesorption. Les sites les moins lies sont affectes preferentiellement par les deux methodes d'excitation.