Étude théorique du magnétisme par une méthode de type de liaison de valence dans la famille des sels moléculaires de Bechgaard

Theoritical studies of magnetism by a valence bond method in the family of Bechgaard molecular salts

• Auteur / Autrice : Franck Petuaud-Letang
• Direction : Laurent Ducasse
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie - Physique
• Date : Soutenance en 1997
• Etablissement(s) : Bordeaux 1

Résumé

L'etude des proprietes magnetiques des derives des sels de bechgaard, qui necessite de rendre compte de la competition observee entre plusieurs etats fondamentaux, s'articule autour de la resolution de l'hamitonien de heisenberg. Nous avons developpe deux approches : la resolution exacte de modeles finis et la construction de fonctions de spins approchees pour des reseaux infinis. L'originalite du premier travail reside dans la prise en compte d'un nombre eleve de couplages de spin differents, rendue necessaire du fait de la basse symetrie du groupe d'espace de ces solides moleculaires. Les resultats obtenus sur la suceptibilite magnetique nous ont permis de proposer un parametre pertinent pour la description d'une transition, constatee experimentalement, entre deux etats fondamentaux, l'un magnetique et l'autre non magnetique. La deuxieme partie porte sur un traitement des interactions entre spins dans des systemes infinis par une methode originale qui consiste a construire une fonction approchee appelee fonction de spin encapsulee (fse). Cette methode autorise un traitement convenable des correlations electroniques a courte et moyenne portee. La validation de la methode a ete realisee sur des agregats monodimensionnels, et les resultats ont ete compares a ceux obtenus par l'approche exacte. Cette methode nous permet de fournir une fonction exacte d'un systeme complexe bidimensionnel de spins. Dans le cadre d'une methode de derivation d'un hamiltonien de spin effectif dans les systemes fortement localises, cette fonction peut etre alors utilisee pour determiner les termes d'interaction magnetique. Il est en outre possible d'etendre l'approche fse au calcul des termes de couplage dans des plans infinis. Enfin, une autre perspective importante consiste a ameliorer la fse pour pouvoir tenir compte d'effets a longue distance.