Contribution à l'étude structurale et spectroscopique de céramiques pérovskites PLZT [. . . ] et PZTN [. . . ] et de leurs transitions de phases

par Imad El Harrad

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de Constantin Carabatos-Nedelec.

Soutenue en 1994

à Metz .


  • Résumé

    L'étude de composition pour le système PZT montre que le remplacement des ions Zr par les ions Nb (ou Ti), déplace le rapport Zr/Ti en dessous d'une valeur critique, il en résulte une transition de phase à la température ambiante. L'étude du spectre infrarouge et Raman montre que la région des basses fréquences est d'un grand intérêt. En effet, dans cette gamme se situent les phénomènes prétransitionnels observés tels que des amollissements des modes aux basses températures et l'apparition d'une composante relaxationnelle aux hautes températures. De nombreux travaux ont porté sur le caractère ordre-désordre de la transition vers la phase paraélectrique dans ces systèmes. Au chapitre 3 nous avons mis en évidence et caractérisé pour la première fois une transition de type ordre-désordre à basse température. Les systèmes étudiés étant partiellement désordonnés, dans leur comportement dynamique participent les deux mécanismes displacif et ordre-désordre. L'état des fluctuations dans le régime critique d'interactions au voisinage des transitions de phase est influence par l'état de la micro homogénéité du système. En fonction de la stœchiométrie, nous avons observé une déviation de l'universalité du champ moyen vers celle du modèle d'Ising. La confrontation des analyses et des interprétations des spectres Raman, permet de présenter deux catégories d'informations: i) sur l'identification et l'assignation des modes de vibrations; ii) sur les corrélations entre les transitions de phase et la distribution des ions, en fonction de la nature de l'élément dopant et de sa concentration. Une nouvelle information sur le doublement de la maille élémentaire qui résulterait de la transition FeBT-FeHT, dont l'authenticité était restée sujette à question, est présentée. L'étude du système PLZT nous permet d'identifier, pour la première fois, les modes de vibration mode anti ferroélectrique et mode ferroélectrique prédits par la théorie de Cochran et de Camara. Au chapitre 5 nous avons relié le comportement de la constante diélectrique aux fluctuations de la polarisation spontanée. Au-delà de la température de Curie, les données Raman sont corrélées à la dépolarisation des domaines ferroélectriques et au processus d'écrantage de ces domaines par les charges d'espace et d'électrons, ainsi qu'aux fluctuations de la polarisation de concentration

  • Titre traduit

    Contribution to the structural and spectroscopic study of the ceramic perovskites PLZT [. . . ] and PZTN [. . . ] and their phase transitions


  • Résumé

    The composition study for the PZT system shows that the substitution of the Zr ions by the Nb (or Ti) ions decreases the ratio Zr/Ti below critical value, as consequence a phase transition occurs at room temperature. The Raman and Ir spectra analysis shows the low frequency side is of a great interest. Indeed, there appears the phase transitions precursor phenomena as the modes softening at low temperatures and the occurrence of a relaxationnal component at higher temperatures. Many authors reported the order-disorder character of the phase transition to the paraelectric phase. In chapter 3 we have evidenced and characterised a phase transition of order-disorder type below room temperature. For the partially disordered phase, in the dynamic behaviour contribute a displacive and order-disorder mechanisms. The fluctuations state in the critical regime of the interactions at the vicinity of transition points is strongly influenced by the material microhomogeneity. We have observed a deviation from the classical behaviour in the mean field theory to the tridimentional Ising model as function of the La content values. The confrontation of the analysis and interpretations of the Raman spectra lead to informations about : i) identification and assignment of the vibrational modes, ii) correlation between the phase transitions and the distribution of the different ions, as function of the nature and concentration of the dopands. A new information concerning the cell doubling in the phase transition FeBT-FeHT, the authenticity of which has been controversed. The study on the PLZT system allows the identify the called "antiferroelectric mode" and "ferroelectric mode" which are predicted by the Cochran theory and the Samara analysis. In chapter 5 we report the correlation between the dielectric constant behaviour and the polarisation fluctuations. Above the Curie point, the Raman data are corroborated with the depolarised ferroelectric domains and their screening by space and electrons charges processes. The relaxor behaviour is also related to resultant concentration polarisation fluctuations

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Informations

  • Détails : 1 vol. (141-iv-VIII f.)
  • Notes : Publication autorisée par le jury
  • Annexes : Bibliogr. f. I-VIII

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  • Cote : 1994METZ019S
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