Etude du comportement geochimique des radioelements et de leurs descendants autour des reacteurs nucleaires naturels 10 et 13 d'oklo (gabon). Application au stockage de dechets nucleaires de haute activite

Geochemical behaviour study of radionuclides and radiogenic daughters around the oklo nuclear reactors 10 and 13 (gabon). Implication for high level waste repository

• Auteur / Autrice : CATHERINE MENET-DRESSAYRE
• Direction : Michel Steinberg
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Terre, océan, espace
• Date : Soutenance en 1992
• Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

Depuis 1981, la decouverte de reacteurs nucleaires naturels depourvus d'alteration supergene dans le gisement d'uranium d'oklo (gabon) a suscite un regain d'interet au sein de la communaute scientifique qui a vu la possibilite de les etudier en tant qu'analogues naturels d'un site de stockage de dechets nucleaires de haute activite. L'objectif de cette these est de determiner la repartition actuelle de quelques radioelements ou descendants radiogeniques initialement formees dans les zones de reaction et d'en deduire leur devenir au cours des deux milliards d'annees qui ont suivi le fonctionnement des reacteurs nucleaires. Nous avons particulierement etudie les reacteurs 10 et 13 et leurs environnements greseux proches respectifs afin d'identifier le comportement geochimique de l'u en tant qu'actinide et de l'y et des terres rares comme representants des produits de fission. Des observations mineralogiques, des analyses chimiques et des analyses isotopiques sur roche totale nous ont permis de conclure qu'une partie des radioelements et de leurs descendants est restee concentree dans les zones de reaction, associee a des phases minerales secondaires, tandis qu'une autre fraction a migre vers la bordure du reacteur. Suivant l'intensite des reactions nucleaires et la presence ou non du facies argile de pile, qui constitue souvent un facies intermediaire entre le cur du reacteur et le gres encaissant, les radioelements sont restes concentres a la bordure du reacteur ou ont migre dans les premiers metres de gres encaissant massif. Dans le gres, des fissures ont assure des transferts elementaires plus lointains. Certains fissures, contemporaines du fonctionnement des reacteurs nucleaires, ont draine des fluides charges en radioelements a des temperatures de l'ordre de 150-170c. D'autres, mises en evidence uniquement dans l'environnement du reacteur 13, sont plus tardives. Elles ont draine un fluide hydrothermal plus chaud (environ 310c) et seraient liees a l'intrusion d'un filon de dolerite proche. Les principaux enseignements de ce travail pour le stockage de dechets nucleaires de haute activite concernent la stabilite a long terme des oxydes d'uranium dans un environnement geologique reducteur et la capacite de retention des phases minerales secondaires et de la barriere argileuse vis-a-vis de plusieurs radioelements. Nos resultats indiquent egalement que les interfaces entre les differentes barrieres artificielles d'un site de stockage peuvent limiter la migration des radioelements en champ proche. Par ailleurs, cette etude confirme que des transferts de radioelements peuvent s'effectuer par l'intermediaire de fissures